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在本论文中,我们利用类2,4’-联吡啶建筑块配体-反式-1-(2-吡啶基)-2-(4-吡啶基)乙烯与各种多羧酸类配体(包括脂肪酸和芳香酸)和多种金属进行组装反应,制备出24个具有新颖结构的金属超分子配合物。论文由五章内容组成:
在第一章中,我们详细介绍了4,4’-联吡啶及其衍生物的研究进展,同时简要介绍了一些典型的非共价作用力。
在第二章,我们合成并表征了8个新的配合物:{[Zn(bpe)2(ip)](H2O)2h(1),{ICd2(bpe)2(ip)2(CH3OH)-(H2O)](H2O)4}n(2),{[2n(bpe)2(hip)](H2O)3}n(3),{[Cd2(bpe)2。(hip)2(CH3OH)(H2O)](H2O)4}n(4),{[2n2(bpe)2(tp)2](CH3OH)h(5).{[Cd(bpe)(tpXH2O)]-(H2O)h(6),{2n(bpe)2(tbta)(H2O)}n(7)和[Cd(Hbpe)2(tbta)2(H2O)2](tbta)(8).这些羧酸作为桥联配体可以呈现多种配位形式和结构构型,而bpe则可以作为桥联或单齿配体。
在第三章中,我们合成和表征了5个新的配合物:[Co(HbtcXbpe)2]n,(9),LCO2(btec)(bpe)2(H2O)8](CH3OH)2(H2O)4(10),LNi(ip)(bpe)2(H2O)21(CH3OH)0.5(H2O)1.5(11),{tNi(tp)(bpe)2(H2O)2](CH3OH)(H2O)2}n(12)和{[Cu(ip)(bpcM(H2O)4h(13),详细讨论了它们的合成,结构和性质。通过单晶衍射发现,这一系列的化合物呈现多种结构,如双核,一维链和二维层,并且在氢键和p-p方向堆积的作用下扩展为更高维度的超分子网络。
在第四章中,我们合成了7个新型金属有机化合物:{[Cd(bpe)(nip)-(H2O)21(CH3CN)(H2O)2}n(14),{[Cd(bpe)(sip)(H2O)](H2O)2}n(15),tCd(bpe)2(seb)(H2O)}n(16),{[Cd(bta)(bpe)(H2o)2](H2o)1.75}n(17),[Cd(bpe)2(pa)(H2O)2](DMF)(18),{12n3(bpe)3(btC)3(H2O)4](CH3OH)(H2O)91n(19)和{Zn(bpe)(chdc)h(20).通过多羧酸类配体的桥联作用,这些化合物呈现出不同的结构。而bpe配体全部采取端基配位模式,进一步参与其超分子网络结构的构筑。
在第五章中,bpe分别与H2ip,H2tp,H2sip和H2ata作为混合配体,与AgNO3在相似的反应条件下反应合成了四个配位聚合物。IAg(ip)0.5(bpe)]n(21),[Ag(tp)(bpe)]n(22),{[Ag3(sip)(bpe)2(H2O)](H2O)}n(23)和[Ag(ata)0.5(bpe)]n(24)结构的多样性表明取代基的性质对配位聚合物的结构有着关键性影响。