柱插层二硫化钼复合材料的制备及其催化加氢性能的研究

来源 :广西大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:QINSHAOKUN1988
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文采用单分子层剥离-重堆技术,在二硫化钼夹层中插入Ni2+,组装成Ni—MoS2复合材料;金属Al3+、稀土金属La3+、非金属P分别对Ni—MoS2进行掺杂和改性,得到Al/Ni—MoS2、La/Ni—MoS2、P/Ni—MoS2复合材料,以抽余油、硝基苯、环丁烯砜、二苯并噻吩、喹啉催化加氢为探针反应,考察了无机离子(Ni2+、Al3+、La3+)撑柱MoS2、非金属P与MoS2夹层之间的相互作用及其对催化反应的影响,确定了最佳反应工艺条件。通过x粉末衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FT—IR)、拉曼光谱(Raman)、热重—热分析(TG—DSC)、紫外—热分析(UV—DSC)、程序升温还原(TPR)、电感耦合—等离子发射光谱(ICP—AES)、比表面(BET)等检测方法,揭示了二硫化钼复合材料微观结构和催化加氢性能。   本文所得结论如下:   (1)在超声波作用下,正丁基锂柱插MoS2夹层,合成了前驱体LixMoS2。由原子吸收光谱得到x=0.93~0.96;通过XRD、FT—IR、UV—vis检测,揭示了LixMoS2的微观结构和内在规律性,证实了LixMoS2为亚稳态的八面体构型,LixMoS2的DSC曲线上的放热峰也可以对此进行较合理的解释。本研究为进一步合成高活性、高选择性的柱撑MoS2加氢催化剂及生产高附加值的二硫化钼提供实验依据。   (2)超声波辅助下,采用单分子层剥离—重堆技术,合成了Ni—MoS2、Al/Ni—MoS2、La/Ni—MoS2、P/Ni—MoS2复合材料。   (3)以抽余油催化加氢为探针反应,考察了Ni—MoS2复合材料加氢脱硫、加氢脱芳的活性。抽余油催化加氢制备特种溶剂油最佳反应条件:n(Ni):n(Mo)=0.06、氢气压力6.0 MPa、反应温度633 K,抽余油加氢脱硫(HDS)的转化率为99.2%,加氢脱芳烃(HDAr)的转化率达到了98.7%。   (4)以Al/Ni—MoS2为催化剂,硝基苯液相催化加氢为探针反应,考察了Al/Ni—MoS2催化活性。结果表明,硝基苯加氢制备苯胺最佳反应条件为:反应温度383 K、H2压力2.0 MPa、液时空速3h-1、n(Ni):n(Al)=0.5,此时硝基苯的转化率为99.1%,苯胺的收率为98.8%。   (5)利用吸附法,系统考察了活性炭、离子交换树脂精制环丁烯砜的方案,重点对环丁烯砜、环丁砜的FT—IR谱图进行解析,弥补了该方面的研究空白,为深层研究其微观结构,开拓其应用空间,提供了基础实验数据。活性炭、离子交换树脂串联去除工业级环丁烯砜杂质的效果最佳。利用精制的环丁烯砜催化加氢,合成出了高纯度的环丁砜,环丁烯砜转化率大于99.8%。   (6)采用La/Ni—MoS2为加氢催化剂,以精制后的环丁烯砜催化加氢为探针反应,考察其催化活性。环丁烯砜催化加氢制备环丁砜最佳反应条件:n(La):n(Ni)=0.05、氢气压力2.5 MPa、反应温度333 K,环丁烯砜转化率为99.8%,环丁砜收率达到了95.5%。由于镧的特殊外层电子结构,La3+在La/Ni—MoS2的添加量直接关系到催化活性和选择性。La3+的添加,增多了还原态Ni,使活性中心明显增多。   (7)以二苯并噻吩、喹啉催化加氢为探针反应,P/Ni—MoS2复合材料为加氢催化剂,考察了P/Ni—MoS2催化活性。结果表明,P/Ni—MoS2具有很强的加氢脱硫、脱氮活性和选择性,P元素的最佳添加量为2.05wt%,二苯并噻吩、喹啉的转化率分别达到了98.2%、99.8%。XRD、FT—IR、BET的分析检测,揭示了P/Ni—MoS2催化剂的微观结构和内在规律性。   (8)MoS2复合材料具有高催化活性、高选择性、抗硫中毒性、环境友好性等优点,是一种很有应用前景的催化剂。
其他文献
期刊
本文通过对荣华二采区10
煤质活性炭因具有发达的孔隙结构、良好的化学稳定性与机械强度,以及强大的吸附性能而被广泛用于气、液相吸附等方面,且需求量逐年递增。然而煤质活性炭因灰分、铁含量过高的缺点限制了其在高端领域的推广应用。论文采用酸碱洗联合脱灰工艺对烟煤基活性炭进行脱灰处理,并将超声波技术应用于活性炭辅助酸洗除铁工艺研究,制备出了低灰、低铁活性炭,并在木糖液脱色应用方面进行了研究。主要研究结果如下:(1)系统研究优化了烟煤
学位
[目的]调查云南省临沧市耿马县孟定镇罕宏行政村所辖的14个自然村农村居民生活饮用水砷含量.[方法]对14个自然村生活饮用水进行随机抽样检测,测定其砷含量及影响;入户调查相
讨论了"渠道化"和"园林化"对于城市河流生态系统的危害,指出当前盛行的城市河流"园林化"是新一轮河流的人工化改造.提出了河流修复的自然化方法,即以水质条件恢复、水文条件
  随着科学技术的不断发展和人民生活水平的不断提高,广大人民群众对洁净蔬菜和绿色食品有了更高层次的认识,蔬菜产品的污染问题受到全社会的普遍关注。因此,本文主要针对湿热
  本文通过对楚雄州农业生产环境、农业投入品应用、农业废弃物的利用对农产品质量安全的影响分析研究,提出了源头控制农产品生长区域无污染及良好行为种植规范的安全生产措
建设生态文明,是关系人民福祉、关乎民族未来的长远大计.水生态文明建设是生态文明建设的重要组成部分,以生态文明的理念为基础,对城市水系进行治理是实现人与自然和谐共处的
采用等温溶解平衡法完成了五元体系Li+,Mg2+//Cl-,SO42-,B4O72--H2O 288K相平衡及其四个四元子体系,包括两个简单四元体系Mg2+//Cl-,SO42-,B4O72--H2O、Li+//Cl-,SO42-,B4O72--
  本文分析了食品的化学污染主要途径,以及对人体健康的危害性,对食品化学污染防治进行了探讨。