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能源和淡水资源短缺已经成为限制人类可持续发展和社会进步的首要全球性难题。传统化石燃料已无法满足人类对地球可持续发展的更高要求。太阳能,风能,潮汐能和地热能等清洁能源由于具有不连续性,无法直接为人类提供持续能源供应,因此需要一种有效的储能设备来克服这个缺点。超级电容器（Supercapacitors,SC）由于具有高功率密度,长循环寿命以及超高充放电速率等优点,成为当今人们在储能领域研究的热点。地球上海水资源丰富,如何有效的将海水或苦咸水转换成能被人类直接使用的淡水变的尤为重要。和其他传统的去离子技术相比,电容去离子（Capacitive deionization,CDI）作为一种最具发展潜力的海水淡化技术自1960s首次被提出以来,吸引了越来越多的研究者的关注。电极作为SC和CDI系统的重要组成部分,在SC和CDI中扮演着重要的角色,电极材料的形貌结构,表面特性以及化学组成都与电容器的最终性能息息相关。根据SC和CDI工作原理,可以将电极材料分为基于电化学双电层吸附理论的双电层电极材料和以氧化还原反应为去离子理论基础的法拉第电极材料。双电层电极材料具有电子导电性好,吸-脱附速率高,制备简便以及循环寿命长等优点,同时也有吸附容量低的缺点。法拉第电极材料具有高容量,高去离子量的特点,但是其缺点也很明显,即去离子速率慢、电子导电性欠佳、循环稳定性差以及制备方法较复杂等。如果能制备一种电极材料同时具有双电层材料和法拉第电极材料的优点又能克服彼此的缺点将会变得十分有意义。活性多孔碳材料和过渡金属氧化物分别作为双电层电极材料和法拉第电极材料类别中常见的材料,是制备复合材料的理想选择。本研究首先以生物质废弃物为原料制备原位石墨氮掺杂,且具有高电子导电性的多孔碳基材料;然后以ZnCl2为活化剂制得适合作为CDI正极的锌/活性碳复合材料;接着选取硼原子作为掺杂原子,并经过锰氧化物（MnOx）沉积制备出相互连接的锰/碳纳米片复合材料;最后,采用静电纺丝的方法制备铜-1,3,5-均苯三甲酸MOFs（Cu-BTC）纳米颗粒与高分子复合纤维,经过高温碳化后即得Cu-BTC衍生铜/碳纤维复合材料。通过探究碳基电极材料与过渡金属氧化物电极材料的复合方式以及复合比例关系,从而使双电层特性和法拉第氧化还原特性的协同作用达到最佳,最终提高电极材料的电化学储能和CDI性能。本研究主要内容如下:（1）以常见市政垃圾银杏叶为原料,采用一步高温法制备具有高电子导电性的原位石墨氮掺杂多孔碳材料,在样品制备过程中材料的碳化和活化在一步高温过程中同时发生。并对材料的形貌结构,表面官能团,化学组成以及多孔特性等进行了系统性的探究。和常规的两步高温法,即先对原料进行碳化,然后再和KOH等活化剂高温活化的制备方法相比,采用一步法制备的碳材料表现出了大比表面积(1228.7 m2 g-1),高石墨氮含量（72%）,良好的电子导电性以及优异的电化学储能性能,在以1 M NaCl溶液作为电解液时比电容达176.1F g-1,能量密度为24.86 Wh kg-1,功率密度为440.25 W kg-1。将材料制成CDI电极并施加1.2V电压时,在10 mM NaCl溶液中的去离子量为16.5 mg g-1,平均去离子速率高达1.5 mg g-1 min-1。并对其机理做了详细分析。采用一步高温法制备的碳材料的形貌和性能之所以得到大幅改善,主要是因为生物质原料中木质素和纤维素在高温处理之前,能够充分暴露在碱性条件下,从而导致在高温碳化之前,长链高分子多糖已经碱性水解成短链小分子,进而在后期短链小分子的高温芳香环化过程中更容易形成丰富的多孔结构,同时更利于源自于生物质原料本身的N原子以原位掺杂的方式进入碳材料石墨层中形成石墨氮,从而使材料的电子导电性得到了明显的改善。（2）以生物质废弃物橙子皮为原料,采用水热法并辅以少量ZnCl2作为活化剂,高温碳化制备了适合作为CDI正极的活性多孔碳电极材料。采用场发射扫描电镜（Field Emission Scanning Electron Microscope,FESEM）,X射线衍射（X-ray Diffraction,XRD）和N2吸-脱附等温曲线对材料的形貌结构以及多孔特性进行表征。材料的电化学性能则采用循环伏安（Cyclic Voltammetry,CV）,电化学阻抗（Electrochemical Impedance Spectroscopy,EIS）以及恒流充放电（Galvanostatic Charge-discharge,GCD）等测试方法得出。和以KOH和H3PO4为活化剂制备的电极材料相比,经ZnCl2活化制备的碳材料表现出了最佳的双电层电容特性,材料在1 M NaCl溶液中的比电容达120 F g-1,能量密度为34.0 Wh kg-1,功率密度为81.7 W kg-1。将材料制成电极,在500 mg L-1的NaCl溶液中的CDI去离子量为16mg g-1,平均去离子速率达0.67 mg g-1 min-1,35个充放循环后去离子量保持率达80%,电化学性能和CDI性能远高于以KOH和H3PO4为活化剂制备的电极材料,并揭示了其内在机理。通过对比水热过程中添加不同活化剂得到的材料的形貌以及和未添加任何活化剂的空白样品,发现采用ZnCl2作为活化剂制备的材料,由于表面吸附了Zn2+,离子之间的静电斥力作用使得材料具有良好的分散性,无明显团聚现象。在经过ZnCl2活化制备的碳材料中,由于碳化后材料表面微量O-Zn的存在,且O原子的电负性大于Zn原子,从而使O原子和Zn原子之间的共用电子对偏向O原子,进而导致C-Zn表现为缺电子特性。因此经ZnCl2活化制备的材料更适合作为CDI正极,吸附溶液中的阴离子。（3）在本部分研究工作中,通过冻干壳聚糖水凝胶和H3BO3混合物,采用高温碳化制备出B,N共掺杂的三维（3D）互连碳纳米片。其中碳纳米片厚度约为30 nm,且相互连接成网状结构。XPS表征结果证明了B,N原子的成功掺杂。在含有B,N杂原子的3D互连碳纳米片表面通过高锰酸钾与碳的自限反应,修饰上均匀的锰氧化物层,所得材料的离子扩散和储存性能得到了进一步提升。测试结果表明,当与KMnO4溶液反应时间为4 h时,修饰的锰氧化物性能最佳。在1M NaCl电解液溶液中的比电容值为248.5 F g-1,能量密度为34.52 Wh kg-1,功率密度为621.25 W kg-1。将材料制成CDI电极,在10 mM NaCl溶液中,当施加1.2 V电压时,去离子量达20.3 mg g-1,平均去离子速率为1.5 mg g-1 min-1,并且表现出了较高的循环稳定性,经过50个充放电循环,材料去离子保持率为90.3%。在本部分研究中,由于B原子在石墨层中的成功掺杂,B原子之间的斥力克服了石墨层间范德华力,从而导致碳材料为厚度约为30nm的薄片,另外,由于部分B原子被不同石墨层共用,因此碳纳米片相互连接形成3D互连结构。原位掺杂的N原子以及外源掺杂B原子由于和C原子在电负性（χB=2.04,χN=3.04,χC=2.55）上的差异,为组成石墨六元环的相邻碳原子附近的电子云带来了强力扰动,从而进一步提升材料的电子导电性,3D互连结构则有助于提升材料电极片的电子导电性。此外,碳纳米片内介孔主导的多孔结构则为离子在电极材料内部快速移动提供了便利的传输通道。利用KMnO4在碳表面的自限反应,即可方便实现碳材料表面锰氧化物的修饰,最终实现了材料电容储能及CDI去离子性能的提升。（4）在本部分研究工作中,首先合成了尺寸均匀且分散性良好的铜-1,3,5-苯三甲酸MOFs（Cu-BTC）纳米颗粒,然后将一定量的Cu-BTC纳米颗粒均匀分散在N,N-二甲基甲酰胺（N,N-dimethyl formamide,DMF）中,最后加入聚丙烯腈（Polyacrylonitrile,PAN）在40 o C水浴中充分溶解。静电纺丝采用滚筒作接收器,原丝分别在空气和氮气氛围下完成预氧化和高温碳化过程,最终成功制备Cu-BTC衍生CuOx@CNF自支撑电极材料。测试结果表明,当Cu-BTC的复合量为5%时,制备的自支撑电极材料的电化学性能和CDI性能最佳。在1 M NaCl电解液中,比电容值为258.2 F g-1,能量密度为35.81 Wh kg-1,功率密度为99.31 W kg-1。将材料用作CDI电极,在10 mM NaCl溶液中,当施加1.2 V电压时,CuOx@CNF去离子量为6.17 mg g-1,平均去离子速率为1.12 mg g-1 min-1,并且表现出了较高的循环稳定性,50个充放电循环后,去离子保持率为83.8%。本研究不仅实现双电层电极材料和法拉第电极材料的复合,同时也拓宽了两种材料的复合方式。在Cu-BTC衍生CuOx@CNF中,由于CuOx源自于具有丰富多孔特性的Cu-BTC,BTC不仅作为配体以支撑结构,在高温碳化后,还转变成定型碳包覆在CuOx周围,从而提高材料的电子导电性。CNF作为CuOx的自支撑载体和导电网络,促进了CuOx颗粒之间的电荷和离子传输。CuOx在CNF中的均匀分布也能为CNF的电化学和CDI性能贡献赝电容。本研究还对不同CuOx含量的CNF做了研究,发现在复合5%质量的Cu-BTC时,制备的CuOx@CNF的电化学性能和CDI性能最佳。当Cu-BTC的含量过多时则会破坏CNF内石墨层骨架从而导致材料电化学性能的降低。