模板法制备g-C3N4基异质结及其光催化性能研究

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近年来,由于能源需求的快速增加和环境的过度开发,使得能源短缺和环境污染成为日趋严重的问题。太阳能作为一种取之不尽用之不竭,且绿色无污染的新能源,具有着替代传统能源的巨大潜力,尤其是利用光催化制氢,由于其具有低成本无污染且高效开发太阳能的特性而被能源环保领域广为重视,因此各类光催化材料层出不穷。其中g-C3N4由于其易于合成,具有合适的电子能带结构和优异的可见光响应能力,物理化学稳定性高以及组成元素含量丰富等特性而获得广大研究人员青睐。然而单体的g-C3N4电导率较低、比表面积较小、光生载流子复合率较高,上述特性严重限制了g-C3N4在实际能源开发领域中的应用。基于此,本文通过提高g-C3N4比表面积和降低光生载流子复合率两方面来提高g-C3N4的光催化性能。通常情况下,简单煅烧获得的g-C3N4多为几微米甚至几十微米的块体材料,相对而言比表面积较小,因此利用SiO2纳米球作为硬模板制备g-C3N4多孔结构以提高比表面积。此外,本文采取构建异质结的方式,有效促进光生载流子扩散与分离,从而有效降低载流子复合,提高光催化制氢效率。本文研究的内容主要包括以下三个方面:(1)以SiO2纳米球为模板制备出多孔g-C3N4,将多孔g-C3N4超声分散在以Bi(NO33·5H2O为铋源,乙二醇为溶剂的混合溶液中,最后加入适量KI,经溶剂热法,最终获得Bi5O7I纳米颗粒修饰的多孔g-C3N4结构。通过在可见光下降解苯酚来研究其光催化性能,结果表明Bi5O7I/g-C3N4的光催化性能为纯g-C3N4的30倍,其原因主要可归结为异质结构可以有效地分离光生载流子。(2)近年来黑色TiO2以其高效的光催化性能而广受关注,因而该部分考虑将黑色TiO2引入模板体系。具体而言以异丙醇为溶剂,以SiO2纳米球为模板,以四异丙醇钛为钛源,通过搅拌、离心、煅烧获得TiO2/SiO2。再以单氰胺和水混合溶液作为溶剂,超声分散TiO2/SiO2粉末,烘干煅烧、并经NH4HF2除去模板后获得TiO2/g-C3N4,最后经NaBH4还原,得到B-TiO2/g-C3N4,通过XRD、SEM、TEM等仪器表征可知g-C3N4以核壳结构的形式生长于空心TiO2纳米球外。光催化制氢实验结果表明,B-TiO2/g-C3N4产氢性能高达808.97μmol/g·h,相较于未修饰的g-C3N4提高约65倍,较TiO2提高约18倍,其原因可归结为高效的核壳结构异质结,氧缺陷和较大的比表面积。(3)MoS2材料以其高效的催化性能而广受催化领域关注。在B-TiO2/g-C3N4体系的基础上,进一步沉积MoS2量子点。以Na2MoO4、L(+)-Cysteine(L-半胱氨酸)分别为Mo源和S源,通过一步水热法合成MoS2量子点,随后以MoS2量子点溶液为前驱液,加入适量B-TiO2/g-C3N4粉末,充分搅拌、反应后烘干即获得B-TiO2/g-C3N4/MoS2 QDs复合产物。光催化制氢结果表明,B-TiO2/g-C3N4/MoS2 QDs产氢量相较于未修饰的B-TiO2/g-C3N4体系,进一步提高至1524.37μmol/g·h,其原因可归结为MoS2量子点独特的能带结构。
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