随着先进电子和电力系统的迅速发展,高储能密度薄膜类电容器变得尤为重要。聚合物介电复合材料由于韧性好、成本低和易加工等特点,成为薄膜电容器的主要介质。制备高性能复合膜的核心问题是兼顾高介电常数、高击穿强度和低介电损耗。因此,在这项工作中,我们主要研究了高储能密度聚酰亚胺复合材料的多层次结构设计,对复合材料中涉及的介电常数（εr）、击穿强度（Eb）和介电损耗（tanδ）等性能的影响规律,并分析了提高聚酰亚胺复合材料储能密度（Ue）的有效方法,得到进展如下:（1）通过将氧化石墨烯（GO）作为填料,引入到聚酰亚胺（PI）基体中,制备具有高介电常数的聚酰亚胺/氧化石墨烯（GO@PI）单层复合材料,选用1,4-二溴丁烷对GO进行化学还原,进一步提高了GO@PI材料的介电常数,并讨论了GO的还原对该体系储能性能的影响。实验结果表明,GO填料的引入,可以增加PI基复合材料的介电常数（0.5GO@PI,εr=4.5;1.5GO@PI,εr=9.1）。相同含量填料下,还原后的r GO@PI复合材料相较于未还原的,介电常数进一步提升（1.5r GO@PI,εr=25.3）,其Ue有所下降。（2）制备了PI层和0.5GO@PI复合层组合的双层复合材料,探讨层/层之间（PI/GO@PI）的不同厚度比对双层复合材料储能性能的影响。结果表明,3/1-PI/GO@PI双层复合材料的击穿强度为293.9 k V/mm,相比较于GO@PI单层复合材料（Eb=148.1k V/mm）,其击穿强度提升了98%,从而使储能密度明显提高。所制备的双层复合材料的介电损耗角正切值同样保持在较低水平（tanδ<0.01）。在双层复合材料中,电场重新分配和材料内部存在的层/层界面,有利于提高双层复合材料的击穿强度,实现材料的高储能密度。（3）采用分层涂布方法构筑一系列由高绝缘PI层和GO@PI介电复合层组合的多层复合材料。通过改变介电层中GO的含量以及构建不同的层结构改善复合材料的储能性能。结果表明,PI/1.0GO@PI/PI三层复合材料同时具有261.5 k V/mm高击穿强度和1.27 J/cm3高储能密度。与1.0GO@PI单层复合材料比较,三层复合材料的Eb和Ue分别提高了97%和144%,同时,其介电损耗也保持在较低水平（tanδ<0.01）。三层复合材料Ue的提高得益于绝缘层和介电层的协同作用。（4）采用分层涂布方法制备了三层聚酰亚胺/还原氧化石墨烯（PI/r GO@PI/PI）复合材料。以绝缘性的PI为外层,对中间介电层中GO填料进行化学还原,提高了三层复合材料的εr和Ue。1.0 wt.%GO填料下,加入GO/1,4-二溴丁烷的质量比为1/5时的PI/5r GO@PI/PI三层复合薄膜的Ue达到1.32 J/cm3,相比较于未还原的三层PI/1.0GO@PI/PI复合材料,Ue提高了3.9%。结果表明,多层结构的设计和对GO化学还原有助于提高聚酰亚胺多层复合材料的储能性能。