土壤污染是引起土壤退化的主要原因之一。土壤污染的防治是农地水土保持的重要组成部分。农田土壤作为农田生态系统核心的部分,是保障粮食安全生产的重要物质基础。然而,随着工业化和城市化进程的快速推进,农田土壤重金属污染问题日益凸显。外源输入到农田土壤的重金属不易被降解,会影响作物根系生长,降低作物生产力,更为严重的是重金属元素可以通过食物链进入人体,潜在危害极大。与其它输入途径的重金属相比,大气沉降中的重金属生态毒性更高,且大气沉降是典型的面源污染源,影响面积辽阔,输入量巨大,控制和治理难度大。因此,对于大气沉降重金属所带来的污染必须“源头控制,以防为主”。对于大气沉降金属元素的沉降量及来源解析的研究是防治农田土壤污染的重要基础前提,是研究重金属在农田生态系统中富集、转化和归趋的重要科学基础之一。本研究在验证了被动式采样器对于评估金属元素年沉降总通量的适用性及正定矩阵因数分解(PMF)模型在解析混合沉降样品金属元素来源的可靠性基础之上,通过2017年3月至2019年2月外场采样和实验室定量分析,确定了环渤海湾地区5个典型农田站点(城乡过渡带农田、污水灌溉区农田、井灌区农田、盐碱化农田和山区背景农)25种金属元素[Be(铍)、Na(钠)、Mg(镁)、Al(铝)、K(钾)、Ca(钙)、V(钒)、Cr(铬)、Mn(锰)、Fe(铁)、Co(钴)、Ni(镍)、Cu(铜)、Zn(锌)、As(砷)、Se(硒)、Mo(钼)、Cd(镉)、Sb(锑)、Ba(钡)、Tl(铊)、Pb(铅)、Th(钍)、U(铀)、Ag(银)]的沉降特征及其通量,同时分析了区域内不同类型农田重金属土壤污染特征。主要研究结果如下:(1)农田区域内大气中细、粗和巨粒子的干沉降通量分别为892.25 mg·(m2·a)-1、1304.53 mg·(m2·a)-1和10657.31 mg·(m2·a)-1,巨粒子主导了大气金属元素干沉降。大气颗粒物中金属元素的质量浓度粒径分布和季节变化特征不仅受排放源的影响,同时也受大气物理化学过程以及气象条件的影响。大多数重金属元素主要富集在细粒径段,而地壳源的金属元素主要富集在粗粒径段。大气颗粒物粒径越小受人为活动影响越大。(2)环渤海湾区域内典型农田25种金属元素的年沉降总通量分别为11747.23mg·(m2·a)-1(城乡过渡带农田)、6169.82 mg·(m2·a)-1(污水灌溉区农田)、5478.44 mg·(m2·a)-1(井灌区农田)、4970.68 mg·(m2·a)-1(盐碱化农田)、1563.71 mg·(m2·a)-1(山区背景农田)。与国内其它地区农田站点沉降通量相比,人为源重金属元素处于中等沉降水平。各元素沉降通量的大小次序和浓度的大小次序具有一致性。5代表站点地壳源元素沉降通量大小空间分布上基本表现为香河>武清>栾城>禹城>>延庆,而人为源元素受局地和区域排放源影响,导致空间分布差异较大。(3)区域内两个不同类型农田土壤得不同分层样品中,重金属元素浓度差异较大。平原农田和山区农田土壤As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn等重金属没有对土壤造成污染。在平原站点和山区站点Cd分别呈现出轻度污染和中度污染。内梅罗综合污染指数分析结果显示:研究区域内山区农田土壤表现为轻度污染,平原农田土壤表现为中度污染,两种类型的农田表层土壤都超过了重金属污染的警戒线。平原农田和山区农田土壤As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn等重金属元素均存在轻微生态风险,Cd元素分别存在中等生态风险和强生态风险。两种类型的农田土壤重金属综合潜在生态风险程度均表现为轻度。(4)香河平原农田Sb、Pb、Se、Cd和Tl等重金属的大气沉降对土壤重金属污染贡献率分别为1.3%、20.3%、7.1%、0.9%和2.7%。延庆山区农田Sb、Se和Cd等重金属的大气沉降对土壤重金属污染贡献率分别为1.8%、4.0%和2.8%。大气沉降对农田土壤重金属污染的影响不容小觑,在农田土壤重金属污染的防治工作中必须充分考虑大气沉降的影响。(5)土壤尘和道路扬尘在区域内农业站点沉降样品金属元素含量中贡献最高,对禹城、栾城、香河、武清和延庆站点分别贡献了39.1%、72.8%、55.5%、64.1%和55.9%。受排放源种类和强度的影响,在区域尺度上金属元素来源种类和贡献量有所差异。工业源、燃煤、机动车和生物质燃烧等人为活动过程,依然是农业区域有害重金属的主要来源,是农田区域大气沉降重金属污染防治的优先控制的污染源,对于这些沉降重金属污染的控制必须做到从排放源头严格控制。控制农田区域周边工业烟尘排放、居民散煤燃烧和农村劣质燃油的使用均是控制区域内农田土壤重金属面源污染的主要对策。本文的研究结果不仅有助于深入理解大气重金属沉降对于农田土壤重金属污染的影响,而且能为农田土壤重金属面源污染控制与治理提供方法理论支撑。此外,对评估大气污染的生态环境效应有着非常重要的科学意义。本文创新点:1、基于被动式采样技术,首次在环渤海区域进行了大气金属元素沉降联网观测,获得了区域尺度农田金属元素沉降通量的季节变化和空间格局。2、在环渤海湾区域内首次通过实验的方法定量分析了区域内不同类型农田大气沉降对耕地土壤重金属污染的贡献量,并且提出了相应的防控对策。3、验证了PMF模型对于解析混合沉降样品中金属元素来源的可靠性,并对环渤海区域内典型农田站点金属元素沉降进行了源解析,证实了工业和机动车重金属排放对农田生态系统健康存在潜在威胁。