氧化物催化剂对非热等离子体催化降解甲苯的影响研究

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挥发性有机物作为大气复合污染的重要前躯体引起了社会广泛的关注。非热等离子体催化降解VOCs技术是将非热等离子体技术和催化净化技术有机地结合起来,与传统的VOCs处理技术相比,可以实现更高的反应效率和CO2选择性,并可降低反应能耗。目前对此技术,特别是针对催化剂不同物化性质对反应的影响研究还比较缺乏。本文选取三种具有不同特定物化性质的氧化物催化剂材料系列,采用线管式介质阻挡等离子体反应器,从甲苯降解率、碳平衡、CO2选择性和臭氧出口浓度四个方面,考察了干燥条件下氧化物催化剂的介电性能、孔结构性质及表面供氧能力对反应的影响;对三种物化性质在非热等离子体-催化体系中所起的作用进行了综合分析与比较研究。主要研究结论如下:(1)氧化物催化剂的介电性能可以改变等离子体场中的电场分布,催化剂颗粒表面会出现比外加电场强许多的局部区域强电场;BaTiO3和CaTiO3表面不具备供氧能力,且孔结构性质极弱,具有更高介电常数的BaTiO3获得了更高的甲苯降解率和碳平衡;介电常数的提高对CO2选择性的影响极小,但可以增大臭氧的出口浓度。(2)氧化物催化剂的孔结构性质可对甲苯降解效果产生较大的影响;在相同能量密度下,对于提高甲苯降解率和碳平衡,介电性能的贡献要大于孔结构性质;孔结构性质对CO2选择性和O3去除所产生的影响要强于介电性能。(3)Ce-Zr复合氧化物催化剂的表面供氧能力大小关系为:CeO2>Ce0.6Zr0.4>Ce0.8Zr0.2>Ce0.2Zr0.8>Ce0.4Zr0.6>ZrO2,而CeO2的孔结构性质最差;氧化物催化剂的表面供氧能力对非热等离子体催化降解甲苯反应产生了较大的影响,催化剂的反应活性随表面供氧能力的增大而升高;表面供氧能力对非热等离子体催化降解甲苯反应所产生的影响要强于孔结构性质;在较高的能量密度下,表面供氧能力对CO2选择性的影响要强于对碳平衡的影响。(4)通过GC-MS技术研究发现,氧化物催化剂的表面供氧能力对非热等离子体催化降解甲苯反应在固相界面的进行有明显的促进作用;表面供氧能力越大,固相反应越剧烈。
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