【摘 要】
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随着染料的大规模生产和使用,染料废水被大量排放,这不仅造成了严重的水环境污染问题,而且对人类的健康产生潜在危害。因此,必须加强染料废水的治理研究。生物法由于其环境友好等优点而倍受关注,尤其是电活性微生物方法,因其对环境污染物具有广谱降解性而比常规生物法具有更突出的优势。然而,目前的研究主要采用悬浮电活性细菌,存在菌体回用困难、细菌对毒性较大的染料废水环境耐受性较差等缺点,从而削弱了电活性细菌的治污
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随着染料的大规模生产和使用,染料废水被大量排放,这不仅造成了严重的水环境污染问题,而且对人类的健康产生潜在危害。因此,必须加强染料废水的治理研究。生物法由于其环境友好等优点而倍受关注,尤其是电活性微生物方法,因其对环境污染物具有广谱降解性而比常规生物法具有更突出的优势。然而,目前的研究主要采用悬浮电活性细菌,存在菌体回用困难、细菌对毒性较大的染料废水环境耐受性较差等缺点,从而削弱了电活性细菌的治污优势和除污效能。而将电活性细菌进行固定化,又存在常用包埋剂导电性较差,会阻碍其与电子受体之间的电子传递,致使染料污染物降解效果变差的问题。因此,本论文拟考虑在包埋剂中添加导电材料,构建电活性菌与导电材料共固定化的染料高效降解体系。为达这一目标,电活性细菌选用模式Shewanella oneidensis MR-1,导电材料选用价廉性优的纳米零价铁（nano zero-valence iron,nZVI）。首先,从固定化条件入手,构建出优化的nZVI与Shewanella oneidensis MR-1共固定化体系,并对体系的染料降解效果进行了评估;其次,对影响体系染料降解效果的主要因素进行系统研究,并考察了体系的运行稳定性;最后,对体系的染料厌氧降解机理进行深入研究。得到的主要结论如下:（1）构建的nZVI与S.oneidensis MR-1共固定化体系的染料降解效果明显优于单纯的S.oneidensis MR-1固定化体系。同时,该体系保留了电活性细菌的广谱降解性优点,对偶氮染料（强极性、中极性和弱极性）、三苯甲烷染料和金属复合染料均具有良好的降解效果。（2）固定化条件（海藻酸钠浓度、CaCl2浓度和交联时间）、nZVI浓度和菌体浓度对高效共固定化的构建具有重要影响,其中固定化条件影响nZVI与S.oneidensis MR-1共固定化小球的物理性能（如成球性、粒径、质量、机械强度和传质性能）,所加导电材料种类和浓度、菌体浓度等影响体系的染料降解能力,对于所选的导电材料（纳米碳粉、Fe2O3、nZVI）,nZVI对固定化S.oneidensis MR-1的染料降解能力提升效果最好。（3）nZVI与S.oneidensis MR-1共固定化体系对染料的降解性能受染料初始浓度、固定化小球数量、温度、p H、盐度、摇床转速等因素的影响。具体表现为:体系的染料降解效率随染料浓度的增大而下降,随小球数量和摇床转速的增加而增大;温度（25～40℃）和p H（4.5～8.0）对体系的染料降解效率影响较小,即体系具有较宽的温度和p H适用范围;盐度（0～30 g/L）对体系染料降解效果的影响较小,即体系对高盐染料废水具有较好的适用性。（4）nZVI与S.oneidensis MR-1共固定化体系具有良好的机械稳定性和染料降解活性稳定性。具体表现为:体系在连续历经4个循环（144小时）的染料降解运行后,染料降解活性下降率仅为4.92%,固定化小球的机械强度下降约10%（外观还是完好的）。（5）nZVI与S.oneidensis MR-1共固定化体系中胞外电子传递介导了染料的厌氧降解。具体表现为:敲除Mtr基因的S.oneidensis MR-1突变株对染料降解能力受到抑制,并且外源添加不同电子递质（核黄素、AQD、AQDS）可以促进S.oneidensis MR-1对染料的降解。（6）在nZVI与S.oneidensis MR-1共固定化体系中,nZVI通过增强固定化小球的导电性来提高S.oneidensis MR-1的胞外电子转移效率,并且nZVI在染料降解过程中被氧化产生Fe（OH）3和Fe2O3,这促进S.oneidensis MR-1生长,提高其产ATP和分泌EPS的能力,从而强化固定化S.oneidensis MR-1菌对染料的降解效果。
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