反铁电陶瓷/聚苯乙烯复合材料介电可调性能的研究

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陶瓷/聚合物复合材料由陶瓷和聚合物构成,具有介电常数大、损耗低、柔性等优点,是目前研究的热点。在当前的研究工作中,大部分是关于其压电、热释电、磁电等特性的研究。铁电陶瓷由于其损耗和介电常数较大,使得其作为陶瓷/聚合物复合材料的基材不太符合理论模型,而且其介电常数在外部电场的作用下变化较小,限制了其在电场调制器件中的应用。反铁电陶瓷具有较低的介电常数和损耗,在电场、温度和压力等于外界作用诱导下,可以产生反铁电-铁电相变、晶格体积的突变,引起介电常数的较大变化。但是国内外关于反铁电陶瓷/聚合物复合材料在电场作用下介电可调的研究较少。本文从反铁电陶瓷的含量选择、有机-无机界面的修饰、导电相的添加等三个方面对反铁电陶瓷/聚合物复合材料进行了系统的研究,为其在将来用于电场调制器件奠定了基础。在陶瓷含量选择上,本文选取了锆锡钛酸铅钡镧(PBLZST)和聚苯乙烯(PS)作为制备复合材料的两种基材,研究了PBLZST的含量对PBLZST/PS介电性能、微观结构的影响。PBLZST/PS复合材料的介电常数、损耗、可调率会随着陶瓷含量的增多相应提高。其中当PBLZST体积分数为20%时,PBLZST/PS复合材料的相对介电常数、损耗正切值、可调率最低,分别为10、0.009、0.1%,且两相之间的界面不是十分清晰。当PBLZST体积分数为80%时,PBLZST/PS复合材料的相对介电常数、损耗正切值、可调率最高,分别为51、0.055、4%,且样品中出现了大量的空洞和缺陷。针对陶瓷与聚合物的界面效应,本文通过添加硅烷偶联剂(KH550),研究了其含量对PBLZST/PS的介电性能、微观结构的影响。与没有添加KH550的样品相比较,添加后的介电常数有所增加,损耗有所减少,可调率也有所增大。其中当用10 wt%的KH550处理PBLZST时,PBLZST/PS复合材料的相对介电常数达到87,损耗角正切值达到0.007,可调率达到7%。适量的KH550可以有效改善有机相和无机相的界面效应,从而提高了PBLZST/PS复合材料的介电常数,降低损耗,还会在聚合物表面形成一层单分子绝缘层,从而增大陶瓷相的局部电场,提高PBLZST/PS复合材料的介电可调率。最后在PBLZST/PS复合材料的介电可调率较低的问题上,本文研究了碳纳米粉(C)、碳纳米管(CNT)、石墨烯片(GNS)三种导电相对样品介电性能的影响。当C粉含量在1wt%,外加电场在100 V/mm时,其最大可调率是48%。当CNT含量在0.4 wt%,外加电场在100 V/mm时,其最大可调率是40%。在GNS含量在0.6 wt%,外加电场在100 V/mm时,其最大可调率是25%。适量的导电相在PBLZST/PS复合材料中一方面可以通过提高聚合物的电导率,来提高电场在陶瓷粒子上的分布率,另一方面通过在复合材料中PBLZST粒子之间形成少量导电通路,来提高陶瓷粒子上的电场分布率。
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