碳量子点掺杂复合光催化剂设计制备及性能研究

来源 :西南石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:a13058002542
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
传统工业流程的高能耗和高污染导致了三个全球性问题:资源短缺、环境污染和生态破坏。人口增长和社会进步使上述问题愈演愈烈,急需改革技术以突破能源壁垒、解决环境危机。太阳能是一种清洁、可再生能源,高效开发和利用太阳能得到全世界的重视,也是我国可持续发展战略的重要内容。光催化技术就是一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术,可实现对太阳能的直接利用。其中利用光催化技术处理水体中的有机污染物,既解决了水体污染的问题又避免了传统处理工艺中化石能源的消耗和新增污染物的排放,因而受到人们广泛的关注。传统光催化剂存在能带宽、光吸收差、光生载流子复合快等缺陷,光催化降解效率有待进一步提高。碳量子点(CDs)作为一种新型的碳纳米材料,具有许多优异的光学和电学性质。比如上转换荧光性质、强的光吸收能力、优异的光生载流子接收和转移能力等。近年来,人们发现将CDs担载到传统光催化剂上,可大大提升光催化剂的光催化性能,相关研究已经成为光催化领域的研究热点。基于此,本论文将CDs引入到铁酸钴(CoFe204)和石墨相氮化碳(g-C3N4)上构筑了复合光催化剂,考察了 CDs负载量对复合光催化剂可见光降解有机染料催化活性的影响,探讨了光催化机理。具体研究内容如下:(1)以石墨棒为碳源,采用碱辅助电化学法从石墨电极上剥离并纯化出了 CDs,光致发光(PL)测试结果显示其具有优异的上转换荧光性质和光吸收能力。以乙二醇(EG)为软模板,在反应釜中采用溶剂热法合成出了铁酸钴纳米粒子,并将不同质量的CDs负载在铁酸钻纳米粒子上得到一系列具有不同CDs含量的CDs/CoFe204复合催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附、能量色散X射线光谱仪(EDX)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的物相、结构、形貌和组成进行了分析。在可见光驱动下催化降解模拟有机污染物亚甲基蓝(MB)的实验中,碳量子点负载量为4%的铁酸钴的催化活性最好,比纯铁酸钴高出1.64倍,当加入少许过氧化氢(H202)后提高为3.65倍。通过对催化剂光电性质的表征分析,探讨了在该体系光催化机理。(2)针对第一个体系中复合催化剂对有机物的直接降解活性不高的问题,我们通过构筑大比表面积、多孔和表面带有电荷的复合催化剂,提高催化剂表面的活性中心数和有机物在催化剂表面附近的富集程度,由此实现在可见光作用下对有机物的快速降解,并考察了复合催化剂中异质结和表面电荷的作用。以硝酸铬和对苯二甲酸为原料,利用Cr(ⅥI)和对苯二甲酸之间的配位作用,在反应釜中合成并提纯得到了有机金属框架(MOF)材料MIL-101(Cr)。将碳源(柠檬酸)和离子液体(1-胺丙基-3-甲基咪唑溴盐)按一定比例装载到MIL-101(Cr)的牢笼中,经过简单的热解反应制备得到了平均粒径为4nm,且粒径分布较窄的粒子液体功能化的CDs。以三聚氰酸和三聚氰胺在二甲基亚砜(DMSO)中自组装形成的超分子为前驱体,高温煅烧制备得到了由厚度约为12nm片层堆叠而形成的g-C3N4微球。SEM和TEM显示微球上的片层之间存在大量空隙结构。N2吸附-脱附测试显示g-C3N4微球的比表面积达到95.1 m2/g。基于静电作用、π电子堆叠作用和酰胺键作用,将不同质量CDs引入到g-C3N4微球上调控了 g-C3N4微球的光催化性能。Zeta电位、XRD和XPS测试结果证实了 CDs和g-C3N4微球之间强烈的相互作用,随CDs含量增加不仅使g-C3N4微球表面电荷从负电荷转变为正电荷,而且CDs和g-C3N4微球之间形成了异质结结构。为了剖析表面电荷和异质结结构对复合光催化剂可见光催化降解性能的影响,分别考察了复合光催化剂光降解阴离子染料(亚甲基橙和亚甲基蓝)、阳离子染料(罗丹明B)和中性污染物(对硝基苯)的性能。采用活性组分捕获实验结合光致发光(PL)、电化学阻抗(EIS)、光电流、XPS价带谱和紫外-可见漫反射(UV-Vis)分析了复合光催化剂的光催化机理。结果显示,复合光催化剂光降解阴离子染料和中性污染物的活性明显高于g-C3N4微球,而降解阳离子染料的活性低于g-C3N4微球。这些现象表明异质结可通过促进光生载流子的分离而显著提升g-C3N4微球的光催化性能,表面电荷有时是主导因素,可通过静电吸引或排斥污染物分子而促进或抑制g-C3N4微球的光催化性能。
其他文献
以山西煤炭运销集团四通煤业有限公司2号煤上分层孤岛工作面为工程背景,物理力学试验获取工作面围岩力学性质及物理力学参数,利用数值模拟方法确定不同煤柱宽度下工作面顺槽变形趋势,辅助模拟实验进行验证数值模拟结论,确定最优煤柱宽度。在理论分析巷道围岩破坏机理基础上,优化工作面顺槽支护方式并进行工业性试验。通过现场采集岩样并进行物理力学参数测定,借助数值模拟软件FLAC3D,模拟分析了留设5 m、10 m、
随着经济的发展和城市化进程的加快,水利工程项目越来越影响着人们的生产生活。自20世纪80年代以来,我国先后出台了一系列针对大中型水利工程质量管理的改革措施,也取得了一
Janus颗粒是一种人工合成的活性微纳米颗粒,在各种微纳米相关领域具有潜在的应用前景。Janus颗粒具有各向异性的特点,包括形状各异和表面化学性质各向异性两方面。本文以两类Janus颗粒为研究对象,分别为一侧镀Pt的球形微米级颗粒和两侧分别镀Pt、Au的棒状微米级颗粒。基于格子Boltzmann方法(LBM)进行数值模拟,研究了球形和棒状颗粒在不同浓度H_2O_2溶液中的驱动力—扩散泳力及其运动特
膜分离技术因低能耗,易于控制,稳定性强,可用于连续工艺等独特的优势在水处理领域备受关注,但膜分离技术应用的主要障碍是膜污染导致的分离效率降低和使用寿命缩短。光催化技
钒氧化物是主要的钒产品,大部分用于钢铁工业,钒氮合金作为炼钢添加剂能显著地增强钢材的强度、韧性等性能。近年来我国氮化钒项目发展迅速,钒氮合金工业生产主流工艺包括推
CrN涂层由于其具有较高的硬度,较好的耐腐蚀性能和优异的抗氧化性能,因此被广泛应用在工业、航空等领域。研究表明制备超厚的涂层可以提高涂层的使用寿命,但是涂层在比较厚的
供弹车柔性导引是连接火炮弹箱与供弹车弹箱的传输装置。目前将柔性导引连接到火炮弹箱的对接过程需要多人操作,自动化程度低。本文在分析航炮供补弹对接需求的基础上,设计了
研究背景:膝骨关节炎(Knee osteoarthritis,KOA)是临床中较为常见的一种骨科疾病,好发于50岁以上的老年人,KOA初期主要表现为膝关节功能障碍,表现为膝关节疼痛和行走困难,活动后症状加重,休息后可缓解;随着疾病的进展最终可出现膝关节功能完全丧失,表现为膝关节畸形和关节活动度减小,不能直立行走,严重降低患者的生活质量,并且长期卧床易引起相关并发症增加死亡率。所以对KOA的早期诊断
学位
本论文的研究目标是阐明外电场和分子骨架单元置换策略在化学反应调控中的作用及机理,为化学过程的调控提供理论参考。第一部分采用密度泛函理论(DFT)研究了不同方向和强度的
氮化硅(Si3N4)陶瓷材料作为一种传统的结构陶瓷材料,具有许多优良的机械、物理和化学性能,广泛应用于汽车、冶金、航天等领域。同时Si3N4陶瓷具有高的理论热导率,被认为是极具