【摘 要】
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有机-无机杂化钙钛矿材料（ABX3,A=MA（CH3NH3+）、FA（CH（NH2）2+）、PEA（C6H5C2H4NH3+）、Cs;B=Pb、Bi;X=Br、I、Cl）因其具有较大的平均原子序数,较长的载流子寿命和较大的载流子迁移率等优点,同时具有优异的高能射线吸收系数和良好的载流子收集效率,是制作射线探测器的理想材料。然而,在电场作用下,钙钛矿材料中的卤素离子易迁移形成反向电场,降低了器件响应
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有机-无机杂化钙钛矿材料（ABX3,A=MA（CH3NH3+）、FA（CH（NH2）2+）、PEA（C6H5C2H4NH3+）、Cs;B=Pb、Bi;X=Br、I、Cl）因其具有较大的平均原子序数,较长的载流子寿命和较大的载流子迁移率等优点,同时具有优异的高能射线吸收系数和良好的载流子收集效率,是制作射线探测器的理想材料。然而,在电场作用下,钙钛矿材料中的卤素离子易迁移形成反向电场,降低了器件响应电流;离子迁移也容易破坏晶体的有序结构,造成结构畸变、引入新的缺陷导致器件基线漂移。此外,铅的毒性也对环境和生物产生危害。基于这些问题,本课题开展了离子迁移对半导体器件工作机制影响的研究、抑制离子迁移以提高器件稳定性和基于非铅半导体材料的X射线探测器的研究工作,取得主要成果如下:1.研究了电荷传输层、离子迁移对多晶钙钛矿MAPbI3晶片X射线响应特性的影响,发现:（1）反向偏压下,具有p-i-n结构的MAPbI3 X射线探测器在X射线照射下具有较大的光电流增益系数,最高可达411;（2）反向偏压下p-i-n结构的MAPbI3X射线探测器与光电导探测器性质相近,即增益随着光强的减小而增大,在弱光下增益系数可达11.12;（3）采用数值模拟的方法研究了离子迁移对器件内建电场和能带结构的影响,发现离子迁移将导致钙钛矿层和电荷传输层之间较大的能带弯曲,可诱导产生隧穿电流而失去了结效应,降低了接触电阻,从而在反向偏压下使p-i-n结构的器件响应具有光电导器件的特性。（4）进一步研究发现,采用不同传输层的器件性能相当,可能与离子迁移造成的界面接触有关,而与传输层自身的特性无关。2.以低维钙钛矿PEA2PbI4（PAE=C6H5C2H4NH3+）作为模型材料,采用热压法制备了多晶钙钛矿薄片,并研究了低维钙钛矿材料对抑制离子迁移和提高X射线探测器稳定性的影响,发现:（1）当PEAI与PbI2的摩尔比为2:1时,采用球磨方法制备了纯相的钙钛矿粉末,该方法可以用来大规模制备钙钛矿粉末材料;（2）在压片过程中,同时加热、加压可以促进晶粒生长,得到高质量、具有明显＜001＞取向的二维钙钛矿晶片。先加压后退火处理的样品无明显取向。将同时热压和先加压后加热的晶片制成水平结构探测器,发现两者的载流子迁移率寿命乘积分别为6.23×10-4 cm2 V-1和4.83×10-4 cm2 V-1,该结果表明同时加热加压制备晶片具有更好的对载流子收集性能。（3）测试了基于两种方法所制晶片的X射线探测器的性能,基于同时加热加压所获晶片的器件在40 V偏压下,具有更高的灵敏度可达到1531.6 μC Gy-1air cm-2,比先压后加热的样品高1066 μC Gy-1 air cm-2和较低的检测限为351.4 nGys-1;（4）在暗态和长时间的X射线照射下,器件有稳定的暗电流和响应电流。3.以BiVO4为模型材料,研究了 Bi基化合物的X射线响应特性和器件稳定性,发现:（1）通过先加压成片,后高温800℃烧结得到了陶瓷化的BiVO4多晶薄片;（2）分别在氧气、空气、氮气氛围中烧结制备BiVO4多晶片,发现三种晶片制成的X射线探测器性能相近,灵敏度随偏压增加而增加,在40 V偏压下器件的灵敏度可达268.4μC Gy-1air cm-2,表明制备气氛对BiVO4晶片的光电性质影响不大;（3）采用BiVO4多晶片组装的X射线探测器具有较低的检测限,为122.4nGy s-1;（4）并且在40 V偏压和670.23 μGy s-1剂量下,器件具有稳定的暗电流和响应电流。
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