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以晶体为Raman介质的固态Raman激光器结构紧凑、效率高、稳定性好,输出的Raman激光具有光束质量好、脉宽窄、峰值功率高等优点。然而,目前有两个问题限制了固态Raman激光器的应用:常用Raman晶体的频移集中在760~1300 cm-1范围内,不能满足频率转换多样性的要求;常用Raman晶体的透光范围多在300 nm以上,不能满足紫外特别是深紫外波段Raman变频的需要。因此,探索具有不同变频能力以及可应用于深紫外波段的Raman晶体显得尤为重要。 硼酸盐晶体具有结构类型丰富、透光范围宽、光损伤阈值高、物化性能稳定等优点。已有的研究表明硼酸盐晶体拥有较高的SRS(受激Raman散射)稳态增益系数和Stokes光转换效率。本论文选取包含(B3O6)结构基元的Ba2Mg(B3O6)2(BMBO)晶体,围绕其晶体生长、晶体结构和Raman光谱等方面开展研究。 主要研究工作包括: 1.采用泡生法开展了BMBO晶体生长。多晶生长原料采用两步固相反应法合成。通过生长工艺条件的优化,获得了无色透明,最大尺寸为42×35×17mm3、重量约35g的BMBO单晶。 2.收集了BMBO晶体的单晶衍射数据,解析了其晶体结构。BMBO晶体属三方晶系、R3空间群,晶胞参数为a=7.062(A)、c=16.636(A),Z=3。BMBO的基本结构单元为平面(B3O6)环、Ba原子和Mg原子。这些平面(B3O6)六元环彼此平行且垂直于c轴,Ba原子和Mg原子交替位于(B3O6)层之间,形成Ba原子层和Mg原子层。 3.研究了BMBO晶体的物化性能、透过光谱及自发Raman光谱。实验发现BMBO晶体同成分熔融,熔点为1014℃,熔点之下没有相变;晶体不易潮解;晶体透光范围宽、透过率高,紫外截止边可达178 nm;在自发Raman光谱中最强的Raman峰位于645 cm-1,其线宽为9.4 cm-1。 4.采用群分析方法对BMBO晶体的振动模式进行了分析,得到了基本晶格振动模的分类:10Ag+11Au+10Eg+11Eu,其中,10Ag+10Eg为Raman活性振动模。预测BMBO晶体的Raman光谱可能观测到20个Raman振动峰,并分析了不同实验配置下能够获得的Raman光谱的振动模式。利用CASTEP(Cambridge Sequential Total Energy Package)软件包计算了BMBO晶体的Raman光谱,得到了全部Raman活性振动模式的频率、强度及每个模式下的原子位移。根据计算结果对全部的Raman峰进行了归属并讨论了B原子同位素效应对BMBO晶体Raman光谱的影响。 5.研究了BMBO晶体的生长机理。利用高温Raman光谱技术原位测量了BMBO晶体熔体-晶体界面附近的熔体、晶体的Raman光谱,根据Raman光谱确定BMBO晶体的生长基元为(B3O6)环、Ba离子和Mg离子,并利用附着能理论预测了晶体的生长形貌,解释了晶体的生长习性。 6.利用泡生法及熔盐法初步开展了Ba2Ca(B3O6)2、 Ba1.84Sr1.16(B3O6)2晶体的生长研究,得到了无色透明单晶。测量了它们的室温Raman光谱并用CASTEP程序计算了Ba2Ca(B3O6)2晶体的Raman光谱,对其Raman谱峰进行了归属。