含Salen配体的水溶性Pt-Ru双核配合物的合成、光谱性质及光催化制氢研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fang514
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近年来,伴随着全球经济的高速发展,能源短缺和环境污染两大问题逐渐显现,威胁着人类的可持续发展,开发清洁的可再生能源成为全世界的共识。可见光催化分解水制氢是将太阳光能转化为化学能的一种途径,是解决能源和环境问题的理想方式之一。在已报道的光催化分解水制氢体系中,含有光敏剂、催化剂、电子中继体和牺牲剂的多组分制氢体系已进行了多年的研究。然而,由于体系中组分较多,电子转移反应受到各组分间复杂的相互作用影响,从而降低了产氢效率。因此,如何将其中的一个甚至几个组分去掉,或者将其中某些组分通过化学键连接起来,减少组分间界面的影响,简化制氢体系,提高产氢效率,已成为该研究领域的研究热点。本论文合成和表征了两种水溶性金属配合物:Pt(Ⅱ)配合物和Pt-Ru双核配合物,并将其应用于光催化制氢,取得了一些有意义的研究结果:   1、利用Pt(Ⅱ)配合物的水溶性,可以使光催化制氢体系中不含有机溶剂,从而减少有机溶剂对制氢效率的影响。Pt(Ⅱ)配合物在光催化制氢体系中既可以发挥光敏剂的作用,又可以作为催化剂的前体,分解产生Pt纳米粒子作为催化剂,从而为简化制氢体系提供了新的途径;   2、在Pt(Ⅱ)配合物的基础上,我们设计了Pt-Ru双核配合物。该配合物与Pt(Ⅱ)配合物相比,具有更好的吸光性能。但是,产氢效果却没有Pt(Ⅱ)配合物理想。这可能是由于Pt-Ru双核配合物的Pt组分和Ru组分之间具有复杂的相互作用,从而降低了电子转移效率。并且Pt-Ru配合物的寿命为556ns,远远短于Pt配合物的寿命(2018ns),这可能也是Pt-Ru配合物的光催化制氢效果较差的原因之一。
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