低维薄膜材料为新型半导体器件的设计开发提供了丰富的资源。目前,在固体表面进行有机分子自组装已被证明是制备此类低维纳米结构的一种有效方法。有机分子自组装薄膜能通过表面/界面效应对半导体表面进行功能修饰,或者其本身就是良好的半导体材料。而且由于具有易于控制,可定制材料以满足特定功能需求等优点,以及在半导体材料的性能调控上具有很高的灵活性,因而有机分子自组装薄膜在半导体器件方面有着广泛的应用前景。除了有机分子自组装薄膜材料以外,二维材料及其衍生的范德瓦异质结和纳米带材料也可视为一类低维薄膜材料。通常二维材料由于晶体维度的下降和对称性的改变往往展现出异于体相的光,电,磁,热,力学等独特的物理化学性质,故受到研究者的广泛关注和研究。而近年来基于密度泛函理论的第一性原理方法在此领域取得了很多重大的研究进展,特别是对新型二维材料的结构与性质的预测。本论文基于密度泛函理论对两类低维薄膜材料:CoPc/Bi(111)吸附体系与一维碲纳米带材料进行了第一性原理研究,主要针对几何构型和电子结构性质等方面的研究。第一章首先介绍了与低维薄膜材料联系密切的表面科学学科,其中重点叙述了表面/界面效应的概念与应用。此外对分子自组装薄膜材料和二维材料的的研究状况和应用作一个概述。第二章主要介绍了密度泛函理论基础和方法。主要包括Hohenberg-Kohn定理和Kohn-Sham方程,以及密度泛函理论的核心问题:交换关联泛函,接着介绍了近几年发展的几种范德华修正方法。最后我们还介绍了常见的基于密度泛函理论的计算软件包。第三章主要利用第一性原理计算以及结合光电子能谱方法研究了CoPc/Bi(111)吸附体系的电子性质。首先进行吸附能的计算以确立CoPc/Bi(111)吸附体系的最稳定吸附构型。计算了CoPc分子吸附前后的电子态密度以及差分电荷密度和Bader电荷并进行了相应分析,以揭示界面的电子结构和电荷转移机制。最后结合光电子能谱方法对计算结果进行了验证。第四章利用第一性原理计算研究了单层与双层碲纳米带的结构稳定性与电子结构性质。首先计算碲纳米带的形成能,以确定影响其热力学稳定的因素。接着计算了各类型碲纳米带的能带结构并进行了相应的分析。第五章对本论文的主要工作进行了总结并提出展望。