论文部分内容阅读
金属纳米颗粒(MNPs)是一类非常重要的纳米材料,在其生产、运输、使用和处置过程中不可避免地进入环境,对生态环境和人类健康产生潜在危险。金属纳米颗粒在以土壤和地下水为代表的多孔介质中的迁移扩散能力决定着其环境风险,探索金属纳米颗粒在多孔介质中的迁移持留行为对准确预测其环境风险有着非常关键的作用。因此,本文以纯净石英砂填充的多孔介质为研究载体,以氧化铜纳米颗粒(CuO NPs)为研究对象,研究常见溶液性质(pH、离子强度、天然有机质(NOM)、渗流流速)对CuO NPs在多孔介质中迁移持留行为的影响,并结合胶体稳定性理论(DLVO)和胶体过滤理论探讨CuO NPs的迁移持留特性和相关作用机制。主要研究结论如下:(1)弄清了溶液性质的变化对CuO NPs团聚行为的影响:CuO NPs的团聚程度随着离子强度的增加而增加。低浓度NOM(0.1mg-C/L HA和0.01 mg-C/L Cit)通过其长链组分间的非极性反应加剧了 CuO NPs的团聚行为,高浓度NOM(0.25-10mg-C/L HA 和 0.025-1 mg-C/L Cit)通过增加 CuO NPs 之间的双电层静电斥力和空间位阻斥力,抑制了 CuO NPs的团聚行为,抑制程度随着NOM浓度的增加而增加。(2)揭示了不同流速条件下pH和离子强度对CuO NPs迁移持留行为的影响机制:pH和离子强度对CuO NPs迁移持留行为的影响与渗流流速有关。0.375cm/min条件下,pH和离子强度对CuO NPs迁移持留行为的影响不明显,CuO NPs迁移过程中因受到的水流拖拽力小于自身重力而沉积在石英砂表面是控制CuO NPs迁移持留行为的主导机制。0.750 cm/min条件下,pH 6时,CuO NPs-石英砂之间以斥力为主,离子强度对CuO NPs迁移持留行为的影响不明显;pH 8和pH 9时,CuO NPs-CuO NPs势能能障小于CuO NPs-石英砂势能能障,新进入的CuO NPs易在已沉积的CuO NPs表面发生团聚行为而引起的阻滞现象(Straining)是控制CuO NPs在多孔介质中迁移持留行为的主导机制。3.000 cm/min条件下,pH和离子强度对CuO NPs迁移持留行为的影响不明显,CuO NPs迁移过程中因受到的水流拖拽力大于CuO NPs-石英砂之间DLVO势能能障而沉积在石英砂表面是控制CuO NPs在多孔介质中迁移持留行为的主导机制。(3)揭示了 NOM初始浓度对CuO NPs迁移持留行为的影响机制:低浓度HA(0.1 mg-C/L)存在下,CuO NPs迁移过程中因阻滞现象(Straining)而使沉积速率系数逐渐增大;随着HA浓度的增加,CuO NPs的迁移能力先增加后减小,0.5mg-C/L HA时迁移能力最好(Ce/C=0.59))与与CuO NPs-石英砂之之间XDLVO势能能障的变化趋势一致。低浓度Cit(0.01 mg-C/L)存在下,CuO NPs迁移过程中因熟化现象(Ripening)而使沉积速率系数逐渐增大;随着Cit浓度的增加,CuO NPs的迁移能力先增加后变化不明显,与CuO NPs-石英砂之间XDLVO势能能障的变化趋势一致。