2021年政府工作报告和十四五规划均提出要力争于2030年前实现碳达峰,2060年前实现碳中和。这对建立清洁低碳安全有效的能源系统提出了更高的技术要求,进一步明确了新能源产业发展在绿色发展中的战略性地位。随着“电动中国”发展战略的提出,具有高续航能力、高安全性的电子设备（如新能源汽车、便携式笔记本电脑、智能手机等）的研发直接关乎人民的美好生活。锂金属负极（LMA）因其具有较高的理论比容量(3860 m Ah g-1)、较低的质量密度(0.534 g cm-3)和较低的电化学氧化还原电位（-3.04 V相对于标准氢电极）,被认为是一种很有前途的高能量密度负极材料。但由于锂枝晶的不可控生长、“死锂”的生成和金属锂“无宿主”特性,限制了其商业化应用。针对上述金属锂负极面临的问题,本论文主要从金属锂复合负极三维结构设计和金属锂在不同复合负极上沉积行为探究两个方向入手,在致力于改善金属锂的不均匀沉积,缓解金属锂负极的体积膨胀,从而在一定程度上提升金属锂负极的库伦效率和循环寿命方面做出了一定的努力。具体内容包括以下三个方面:1.设计一种具有银浓度梯度的聚偏氟乙烯（PVDF）骨架作为金属锂负极的三维主体。在这种独特的结构中,顶部绝缘的PVDF骨架抑制了锂金属在顶部的优先生长,而高活性亲锂底部提供了丰富的锂成核位点,确保了金属锂自下而上的均匀沉积。这种梯度的三维结构设计即使在大电流、高面容量的测试体系中,都能够实现金属锂负极的高效稳定循环,有效提升金属锂电池的各项性能。2.通过简单的复合方法制备了三种不同的碳基复合负极,深入细致地研究锂金属在不同碳基复合负极的沉积行为、沉积形态以及电极体积膨胀情况。进一步探究了锂金属与不同亲锂位点的复合机理,改善了金属锂三维碳基复合负极的电化学性能,实现了稳定均匀的锂金属生长模式。3.为了使复合负极适用于更严苛的测试环境,通过引入局域高浓度电解液（LHCEs）电解液对金属锂复合负极界面进行了优化实验探究。与碳酸酯类相比,粘度较低、润湿性较好、导电率较高的LHCE不仅可以诱导更均匀地锂沉积和剥离,而且可以进一步减少锂金属与电解质之间的副反应,实现大尺寸块状均匀金属锂沉积,大大提高金属锂三维复合负极的循环稳定性与高倍率性能。并实现在0.5m A cm-2-1 m Ah cm-2的测试环境下300周以上的稳定循环。