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光催化技术作为一种可持续的绿色技术,因其在能源再生和环境修复等领域的广泛应用而受到极大的关注,特别是半导体在光催化降解水体中有机污染物方面的应用。光催化的效率主要受到催化剂对光的响应范围、光生电子-空穴对的复合效率以及光催化剂中可能存在的化学反应位点等方面的影响。纳米复合光催化剂由于能够改善纯组分光催化剂的带隙位置和结构性能,因此具有比纯组分光催化剂更优异的光催化效率,其中氧化锌纳米复合材料作为一种高效、多功能的能量转换和光化学反应材料有着巨大的应用潜力。本论文针对光催化剂的一些弊端,合成了一种具有较高吸附能力的3D花状ZnO纳米材料,并通过使用Ag和Cu2O来修饰改性ZnO表面,从而得到纳米复合材料,来拓宽ZnO的光响应范围,提高电子-空穴对的分离效率,以增强其光催化效率;并且探究了ZnO复合材料的光催化性能和催化机理。具体的研究内容包括如下几点:
1)以沉淀法合成了具有高分散性的纳米球的直径约为1600nm的3D花状ZnO材料,然后分别利用光还原法和化学还原法将Ag和Cu2O负载到ZnO上,得到一系列ZnO的纳米复合材料,最后将所制备的催化剂放入刚果红(CR)溶液中,在氙灯的照射下,通过降解CR来评价纳米复合材料的光催化性能。实验结果表明,合成的纳米复合材料具有较好的孔特性,对刚果红有很好的吸附作用,这为非均相光催化提供了良好的基础;并且与纯ZnO相比,该纳米复合材料具有光响应范围宽,光生电子-空穴对的复合能力低,禁带宽度小等优点,能够更好地满足光催化剂的设计要求。其中Ag@Cu2O/ZnO纳米复合材料不仅表现出良好光催化性能而且具有良好的循环稳定性,在300min时对100mg/L刚果红的降解率可达到98%。
2)通过对纳米复合材料Ag@Cu2O/ZnO的光催化机理研究发现,刚果红的降解主要是借助于产生的活性物质和自由基发生氧化还原完成的。单一牺牲剂对激发空穴(h+),超氧自由基(·O2?),羟基自由基(·OH)的清除实验结果表明,在光催化降解刚果红中激发空穴起主要作用。其中Ag纳米粒子的存在能够更好的捕获光生电子,促进电子-空穴对的分离,Cu2O通过吸附空气中的氧气,在Ag纳米颗粒处形成超氧自由基,从而使得催化剂Ag@Cu2O/ZnO表现出更加优异的催化性能。
1)以沉淀法合成了具有高分散性的纳米球的直径约为1600nm的3D花状ZnO材料,然后分别利用光还原法和化学还原法将Ag和Cu2O负载到ZnO上,得到一系列ZnO的纳米复合材料,最后将所制备的催化剂放入刚果红(CR)溶液中,在氙灯的照射下,通过降解CR来评价纳米复合材料的光催化性能。实验结果表明,合成的纳米复合材料具有较好的孔特性,对刚果红有很好的吸附作用,这为非均相光催化提供了良好的基础;并且与纯ZnO相比,该纳米复合材料具有光响应范围宽,光生电子-空穴对的复合能力低,禁带宽度小等优点,能够更好地满足光催化剂的设计要求。其中Ag@Cu2O/ZnO纳米复合材料不仅表现出良好光催化性能而且具有良好的循环稳定性,在300min时对100mg/L刚果红的降解率可达到98%。
2)通过对纳米复合材料Ag@Cu2O/ZnO的光催化机理研究发现,刚果红的降解主要是借助于产生的活性物质和自由基发生氧化还原完成的。单一牺牲剂对激发空穴(h+),超氧自由基(·O2?),羟基自由基(·OH)的清除实验结果表明,在光催化降解刚果红中激发空穴起主要作用。其中Ag纳米粒子的存在能够更好的捕获光生电子,促进电子-空穴对的分离,Cu2O通过吸附空气中的氧气,在Ag纳米颗粒处形成超氧自由基,从而使得催化剂Ag@Cu2O/ZnO表现出更加优异的催化性能。