含不同中间层Ti/Sb-SnO2电极对苯酚的电催化性能研究及其表征

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电化学催化氧化技术是高级氧化技术的一种,能产生具有强氧化性的OH?,是处理有毒有害、难降解废水的一种有效手段。目前许多电极均已被运用于电解有机废水中,例如Ti/SnO2、Ti/PbO2、Ti/RuO2和Ti/IrO2等。其中Ti/SnO2电极因具有高的析氧电位,对有机废水具有良好的电催化作用,已引起研究者的极大关注,但该电极具有电极寿命短的缺点,很难在工业上得到应用。苯酚及其衍生物是工业排放废水中有害污染物的主要组成成分,是水中有机污染物的典型代表。该文以苯酚为模拟化合物,针对提高Ti/SnO2电极寿命和电催化氧化性能进行研究,致力于研制一种高效、廉价、稳定的电极。该文运用热氧化法分别制备了含Ni、Co和Mn(掺杂量不同)中间层的Ti/Sb-SnO2电极。通过比较电极对苯酚的电催化氧化效果分别寻找出了Ni、Co和Mn的最佳掺杂量,接着又对含Ni、Co和Mn(最佳掺杂量)中间层的Ti/Sb-SnO2电极进行了电极性能测试和结构表征。研究表明,Ni、Co和Mn的最佳掺杂量均为2%;含最佳Ni、Co和Mn掺杂量的电极对苯酚的降解效果顺序为Ti/Ni/Sb-SnO2 > Ti/Co/Sb-SnO2 >Ti/Mn/Sb-SnO2 ; Ti/Mn/Sb-SnO2电极的强化实验寿命最长为289h ,远远高于Ti/Co/Sb-SnO2和Ti/Ni/Sb-SnO2电极的寿命。通过SEM、XRD和线性扫描等分析方法对电极的表征表明,Ti/Mn/Sb-SnO2电极表面涂层结构致密,能够均匀覆盖Ti基体表面;Ti/Ni/Sb-SnO2电极的晶体平均粒度较小,真实表面积大,活性吸附点的数量较多,并且该电极的析氧电位较高,有利于电催化反应的进行。在前面实验的基础上,又采用热氧化法制备了Ti/Mn-Ni/Sb-SnO2和Ti/Co-Ni/Sb-SnO2电极。Ti/Mn-Ni/Sb-SnO2电极对苯酚和COD的去除效果均较好,在降解4h后COD去除率达到93.86%,与Ti/Sb-SnO2电极相当;而Ti/Co-Ni/Sb-SnO2电极的降解效果却较差,降解4h后COD的去除率只有52.5%。Ti/Mn-Ni/Sb-SnO2电极的强化实验寿命为270h,远远高于Ti/Co-Ni/Sb-SnO2和Ti/Sb-SnO2电极的寿命。通过SEM、XRD和线性扫描等方法对电极的分析表明,Ti/Mn-Ni/Sb-SnO2电极中间涂层致密,能够均匀的覆盖在钛基体表面,EDX结果中未检测到Ti元素的存在。Ti/Mn-Ni/Sb-SnO2电极的晶体粒径较小,析氧电位较高。通过对苯酚降解过程中不同时间的紫外光谱分析表明,Ti/Mn-Ni/Sb-SnO2电极对苯酚的降解反应首先生成有紫外吸收的醌类中间体,然后再发生开环反应,最后完全矿化为CO2和H2O。
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