粤港澳大湾区臭氧生成敏感性时空变化特征及其影响因素研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lindan1982
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近年来,随着粤港澳大湾区的快速发展,臭氧逐渐超过细颗粒物(PM2.5)成为该地区的首要污染物。臭氧对生物和环境均会产生不同程度的危害,因此其污染防控至关重要。近地面臭氧在生成过程中对其前体物氮氧化物(NOx)和挥发性有机污染物(VOCs)的响应是非线性的,因此在制定臭氧污染防控策略时,准确评估区域臭氧生成敏感性的时空变化特征及其影响因素具有重要的科学意义。本研究基于2012-2016年臭氧监测仪(OMI)对流层二氧化氮(NO2)与甲醛(HCHO)柱浓度数据以及臭氧前体物排放与气象数据,系统分析了粤港澳大湾区午间时段臭氧生成敏感性的时空变化特征与影响因素。在此基础上,探讨文献报导的臭氧生成敏感性指标FNR(HCHO/NO2)阈值划分标准在珠三角地区的适用性,探索并建立更加符合本地特征的FNR阈值划分标准。本研究旨在为粤港澳大湾区未来制定精细化臭氧污染防控策略提供理论依据与数据支撑。主要研究结果如下:(1)在时间变化上,2012-2016年粤港澳大湾区对流层NO2柱浓度与HCHO柱浓度均呈现下降趋势,分别下降了1.31×1015mol/cm2和1.12×1015mol/cm2。其中,中心城市的下降幅度大于周边城市。FNR整体呈上升趋势,上升了0.18。其中周边城市的上升幅度大于中心城市。在空间分布上,对流层NO2柱浓度与HCHO柱浓度均呈现出中心城市大于周边城市的空间梯度分布特征,其中NO2的空间梯度差异较HCHO显著,说明在粤港澳大湾区NOx的排放以人为源为主,而VOCs的排放则要同时考虑人为源和天然源。2012-2016年,粤港澳大湾区VOCs控制区的面积比例逐渐下降(中心城市:-5.66%;周边城市:-0.41%;城区:-7.69%;郊区和乡村暂无变化),NOx控制区的面积比例逐渐上升(中心城市暂无变化;周边城市:+10.12%;城区:+5.13%;郊区:+8.49%;乡村:+5.63%),说明粤港澳大湾区臭氧生成敏感性在逐渐趋向于受NOx控制或NOx-VOCs协同控制。(2)2012-2016年,粤港澳大湾区人为源VOCs与NOx年排放总量的比值与FNR均呈上升趋势且存在正相关关系(R=0.67),说明臭氧前体物人为源排放的年际变化会对臭氧生成敏感性的年际变化产生一定的影响。此外,分析了气象因素对臭氧生成敏感性的影响。FNR与气温(T2)、地表太阳辐射(SSR)、总水汽柱浓度(TCW)均呈极显著正相关关系,相关系数分别为0.88,0.71,0.87(中心城市)以及0.84,0.62,0.88(周边城市)。FNR与气压(SP)呈极显著负相关关系,相关系数为-0.88(中心城市)以及-0.89(周边城市)。灰色关联度(GCD)分析结果显示,对粤港澳大湾区臭氧生成敏感性影响最大的前四个气象因子为总水汽柱浓度(GCD=0.785)、地表太阳辐射(GCD=0.705)、气温(GCD=0.627)和气压(GCD=0.609)。(3)基于文献对比发现,使用非本地化的FNR阈值划分标准(FNR<1(下限)为VOCs控制,1x-VOCs协同控制,FNR>2(上限)为NOx控制)会高估珠三角地区的臭氧生成敏感性,尤其是在夏季。因此本文基于FNR与地面监测的ΔO3/ΔNO2的统计关系建立了珠三角地区本地化FNR阈值划分标准,其下限与上限分别为1.25和2.39。采用珠三角本地化FNR阈值划分标准可在一定程度上降低基于不同研究方法带来的臭氧生成敏感性差异。此外基于同样的研究方法进一步初步建立京津冀、长三角和成渝地区的本地化FNR阈值划分标准,其下限-上限分别为0.65-1.21,0.64-1.48和1.44-3.69。对比发现本地化FNR阈值划分标准具有明显的地区差异性,使用同一套阈值划分标准来评估不同地区的臭氧生成敏感性可能会存在一定的偏差。
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