钒基催化剂上正丁烷氧化脱氢反应研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:michael_lv
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由低碳烷烃转化制取高附加值的烯烃和含氧有机物是目前催化领域具有挑战性的课题之一。正丁烷氧化脱氢作为其中的一个重要反应,不论在理论研究还是在工业应用方面均具有重要意义。为寻求对正丁烷氧化脱氢制取丁烯的良好催化剂,由四种方法制备了VMgO催化剂(w(V2O5) =30%,w(MgO)=70%)用于正丁烷氧化脱氢气固相反应。MgO经蒸馏水回流、焙烧处理后再浸渍NH4VO3溶液所制得的VMgO对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯有更好的催化性能。XRD、FT-IR表征结果表明,在该法制备的VMgO催化剂中存在更多的Mg3V2O8形态的钒物种。首次通过添加Ni对该方法制得的VMgO进行了改性。XRD结果表明,Ni的适量添加(n(Ni)/n(V)=0. 3) 有利于催化剂中Mg3V2O8的生成,而Ni以Ni3V2O8的形态存在,由此明显改善了VMgO对正丁烷氧化脱氢生成丁烯和丁二烯的催化性能。同时通过添加B对上述方法制得的VMgO进行了改性。经过活性测试,发现对于正丁烷氧化脱氢生成C4烯烃的选择性略好于VMgO催化剂。而通过添加Bi得到的Bi-VMgO催化剂则随着Bi含量的增加,其对正丁烷氧化脱氢反应丧失活性。为了寻找在较低反应温度下对正丁烷氧化脱氢具有催化性能的催化剂,制备并测试了系列V/TiO2的催化性能,同时通过对载体TiO2进行改性做了进一步研究。V/TiO2系列催化剂对于正丁烷氧化脱氢生成C4烯烃具有一定活性和选择性,但是深度氧化产物(CO和CO2) 较多。部分元素的添加能使V/TiO2催化剂的催化性能有所改善。
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