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NOx作为汽车尾气中最主要的大气污染物,会对人体和环境造成严重危害。稀燃条件下的NOx阱技术,又被称作NOx储存还原技术(NSR),是目前稀燃条件下最有效的NOx消除方法之一。目前,很多较为先进的发动机能够大幅提高燃油经济性,排放的尾气温度超过400°C,但是传统的NSR催化剂Pt-Ba/Al2O3在高温下储存能力不足,且稳定性较低,贵金属容易烧结失活,使其应用受到很大限制。针对这点,本文选取尖晶石复合氧化物作为载体,替代传统的Al2O3载体,旨在提高NSR催化剂的中高温性能。开发高效的中高温NSR催化剂,有重要的社会意义和实用价值。作者采用过渡金属(Co,Mn,Cu)分别对水滑石进行掺杂,研究了不同过渡金属掺杂对水滑石的结构和催化性能的影响,同时优化了掺杂量。此外,基于NSC的测量结果以及FT-IR等表征手段对NOx的储存物种进行了深入研究以揭示NOx的储存路径。采用恒定p H共沉淀法制备了M金属(M=Co,Mn,Cu)部分掺杂的水滑石基复合氧化物前驱体,焙烧后形成结构稳定的MxMg1-xAl2O4尖晶石载体,再采用等体积浸渍法依次负载储存组分Ba和活性中心Pt(Ba O的负载量为15 wt%,Pt的负载量为1 wt%),制备出一系列NSR催化剂Pt/Ba O/MxMg1-xAl2O4。随着Co和Mn的掺杂,Mg Al2O4的XRD特征衍射峰在不同程度上呈现一定角度的偏移,证明过渡金属Co和Mn进入了水滑石的晶格。过渡金属元素的引入明显增大了催化剂的比表面积,有利于活性中心的分散,而且还提高了催化剂表面活性氧数量,使催化剂表面形成更多的氧空位,有利于吸附活化NO分子和O2分子,有效增强了催化剂的NO氧化能力,同时促进Ba CO3物种在载体表面分散,抑制了低活性的晶相Ba CO3的形成,显著提升催化剂的NOx储存性能。本文是以C3H6为模拟还原组分进行的NSR活性测试。催化剂Pt/Ba O/MxMg1-xAl2O4(M=Co,Mn,Cu)的NSR催化活性在250-500°C范围内呈火山型变化曲线。与传统NSR催化剂不同的是,Pt/Ba O/MxMg1-xAl2O4(M=Co,Mn,Cu)催化剂不仅在中温区(350-400°C)具有良好的NOx消除活性,而且在400-500°C的高温区也表现出了较好的NSR催化活性。其中,Co,Mn掺杂的尖晶石催化剂Pt/Ba O/CoxMg1-xAl2O4和Pt/Ba O/MnxMg1-xAl2O4在掺杂量为30mol%时效果最好,催化剂Pt/Ba O/Co0.3Mg0.7Al2O4和Pt/Ba O/Mn0.3Mg0.7Al2O4的NOx消除效率在400°C时分别达到93.2%和95.8%。而催化剂Pt/Ba O/CuxMg1-xAl2O4的掺杂量为10 mol%时效果最好,反应温度为450°C时NOx消除效率达到89.7%。相对于不掺杂的催化剂Pt/Ba O/Mg Al2O4,催化剂在高温阶段的活性有极大提高。NOx-TPD结果表明尖晶石作为载体有利于催化剂中NOx储存物种的热稳定性,有利于催化剂在高温段对NOx的捕获,进而提高了催化剂在高温区NOx的消除效率。为了探究催化剂在NSR反应过程中的变化,我们将反应后的催化剂进行表征。通过SEM图很直观的看到反应前后催化剂都是呈现纳米线结构,且晶相结构稳定,无明显变化,稳定性较好。反应后样品中的Pt0含量升高,说明Pt物种反应过程中被部分还原,虽然在高温反应后粒径增大,但是仍然分散均匀。催化剂大部分以离子态硝酸盐的形式储存NOx,被储存的NOx富燃阶段与丙烯反应得到降解,而再生的储存位与还原产物CO2结合重新生成Ba CO3物种。反应后XRD结果表明,相较于新鲜催化剂,反应后催化剂中储存组分Ba CO3衍射峰明显减弱,表明在上述反应过程中储存组分在载体表面发生了再分散。