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碳酸乙烯酯(EC)作为一种绿色有机化工原料,具有广泛的工业用途。目前,合成碳酸乙烯酯的方法有多种,其中工业上常用环氧乙烷法,由于其反应条件苛刻,所以近年来提出了尿素醇解法合成EC的新路线,该路线具有原料低廉、反应条件温和、绿色无污染、收率高等优点,从而被众多科研人员所青睐。因此,深入研究该技术路线对于绿色生产碳酸乙烯酯具有重要的理论指导意义。 本文首先进行催化剂的筛选,实验结果表明氧化锌具有良好的催化活性,其中采用硝酸锌与尿素反应的均匀沉淀法制备的ZnO-3显示出最佳的催化活性,优化的催化剂的制备条件如下:n(尿素)∶n(硝酸锌)=4.0,溶于水中在100℃加热回流4h,洗涤过滤干燥后500℃焙烧2h。用XRD、SEM和粒度分析对催化剂ZnO-3进行表征,发现XRD图谱中没有杂质衍射峰,呈球形状且粒径分布均匀。 在筛选和经过优化制备得到ZnO-3催化剂的基础上,研究尿素与乙二醇合成碳酸乙烯酯的反应,得到优化的反应条件如下:反应温度为150℃,真空度为0.087MPa,催化剂用量为总物料的2%(质量),原料配比为n(乙二醇)/n(尿素)=1.35,反应时间2h,碳酸乙烯酯的收率为93.6%。催化剂可重复使用5次,显示出良好的稳定性。最后探讨了在氧化锌催化剂上,尿素与乙二醇合成碳酸乙烯酯的反应机理,认为该催化过程不仅是表面酸碱反应,还可能涉及到配位催化。