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碳酸丙烯酯(PC)是性能优良的有机溶剂,也是重要的化工原料,广泛应用于有机合成、气体分离、金属萃取及电池介电质等领域。PC的合成方法包括酯交换法、环氧丙烷环加成法、光气法、氯丙醇法和尿素醇解法,其中以尿素和1,2-丙二醇为原料的尿素醇解法,因原料便宜、合成碳酸丙烯酯成本低、环境友好、反应条件温和、操作安全,并且有效避免环氧丙烷环加成法对石油的依赖,被认为是PC合成的绿色工艺。文献已报道了很多用于该反应的催化剂,但催化剂的性能还有待进一步改善。基于前期的研究,本文制备了MnO2/γ-Al2O3、MnO2/SiO2和LaMnO3催化剂,结合X射线衍射(XRD), N2吸附-脱附(BET)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等催化剂表征手段,研究了以上催化剂的制备条件及影响催化活性的原因,并进一步通过对催化剂改性,探讨了制备方法和制备条件影响催化性能的机理。通过间歇反应,考察了反应温度、反应时间、催化剂用量等工艺条件对尿素醇解合成PC的影响。1.比较了不同锰源作前驱体对合成PC的影响,其中以硝酸锰为锰源制备的MnO2催化剂,表面碱性最强,碱性中心多,活性最高,PC收率83.9%。2.比较了物理混合法,普通浸渍法和超声浸渍法制备的MnO2/γ-Al2O3催化剂的活性,其中超声浸渍法最佳。在Mn负载量为30%,400℃焙烧2h的条件下,以超声浸渍法制备的MnO2/γ-Al2O3催化剂表面的碱中心最多,碱性最强,活性最高,PC收率达65.0%。3.采用超声浸渍法,加入少量的碱和盐改性研究。通过加入少量NaOH对MnO2/γ-Al2O3催化剂进行改性后,CO2-TPD的检测表明,催化剂表面的碱性进一步增强、碱性位增多,PC收率增加到81.6%。4.以硝酸锰为锰源,SiO2为载体,研究了负载型催化剂MnO2/SiO2对尿素醇解反应的催化活性。在反应温度170℃,反应时间2h,1,2-丙二醇与尿素的摩尔比为4:1,催化剂的质量分数为3.3%(以尿素计)时,PC收率为81.6%,但循环使用后活性组分的流失导致PC收率下降。5.采用溶胶凝胶法制备的LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)型钙钛矿催化剂中,当B位金属元素为Mn,Cu时,催化剂的活性相对较高,PC收率均高于85.0%。6.与沉淀法制备LaMnO3相比,采用溶胶凝胶法制备的LaMnO3催化剂具有更小的粒径,但活性仅高出2.1%,且催化剂的制备中需使用大量的柠檬酸,焙烧温度高和焙烧时间长。采用沉淀法,在pH值9-10范围内,当焙烧时间为2h,焙烧温度为700℃时,催化效果最好,PC收率为83.9%。