锰系氧化物催化尿素醇解合成碳酸丙烯酯

来源 :武汉工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liushenglg
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳酸丙烯酯(PC)是性能优良的有机溶剂,也是重要的化工原料,广泛应用于有机合成、气体分离、金属萃取及电池介电质等领域。PC的合成方法包括酯交换法、环氧丙烷环加成法、光气法、氯丙醇法和尿素醇解法,其中以尿素和1,2-丙二醇为原料的尿素醇解法,因原料便宜、合成碳酸丙烯酯成本低、环境友好、反应条件温和、操作安全,并且有效避免环氧丙烷环加成法对石油的依赖,被认为是PC合成的绿色工艺。文献已报道了很多用于该反应的催化剂,但催化剂的性能还有待进一步改善。基于前期的研究,本文制备了MnO2/γ-Al2O3、MnO2/SiO2和LaMnO3催化剂,结合X射线衍射(XRD), N2吸附-脱附(BET)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等催化剂表征手段,研究了以上催化剂的制备条件及影响催化活性的原因,并进一步通过对催化剂改性,探讨了制备方法和制备条件影响催化性能的机理。通过间歇反应,考察了反应温度、反应时间、催化剂用量等工艺条件对尿素醇解合成PC的影响。1.比较了不同锰源作前驱体对合成PC的影响,其中以硝酸锰为锰源制备的MnO2催化剂,表面碱性最强,碱性中心多,活性最高,PC收率83.9%。2.比较了物理混合法,普通浸渍法和超声浸渍法制备的MnO2/γ-Al2O3催化剂的活性,其中超声浸渍法最佳。在Mn负载量为30%,400℃焙烧2h的条件下,以超声浸渍法制备的MnO2/γ-Al2O3催化剂表面的碱中心最多,碱性最强,活性最高,PC收率达65.0%。3.采用超声浸渍法,加入少量的碱和盐改性研究。通过加入少量NaOH对MnO2/γ-Al2O3催化剂进行改性后,CO2-TPD的检测表明,催化剂表面的碱性进一步增强、碱性位增多,PC收率增加到81.6%。4.以硝酸锰为锰源,SiO2为载体,研究了负载型催化剂MnO2/SiO2对尿素醇解反应的催化活性。在反应温度170℃,反应时间2h,1,2-丙二醇与尿素的摩尔比为4:1,催化剂的质量分数为3.3%(以尿素计)时,PC收率为81.6%,但循环使用后活性组分的流失导致PC收率下降。5.采用溶胶凝胶法制备的LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)型钙钛矿催化剂中,当B位金属元素为Mn,Cu时,催化剂的活性相对较高,PC收率均高于85.0%。6.与沉淀法制备LaMnO3相比,采用溶胶凝胶法制备的LaMnO3催化剂具有更小的粒径,但活性仅高出2.1%,且催化剂的制备中需使用大量的柠檬酸,焙烧温度高和焙烧时间长。采用沉淀法,在pH值9-10范围内,当焙烧时间为2h,焙烧温度为700℃时,催化效果最好,PC收率为83.9%。
其他文献
讨论了保险的损失补偿职能和防灾减灾功能的关系,分析了巨灾保险框架下影响被保险人、保险人和其他利害方减灾积极性的多种因素,并基于美国的实践经验,从巨灾保险制度自身设
<正>"我国经济已由高速增长阶段转向高质量发展阶段"是习近平总书记在党的十九大报告中对中国经济历史新方位作出的重大科学判断。2017年底召开的中央经济工作会议也特别强调
由于注册会计师行业具有人员机构分散、流动性较强、知识层面高、行业竞争等特点,笔者建议其党建工作可以考虑组织实施“三个纳入”、“两个覆盖”、“五个品牌”的“三二五
本文主要综述了肿瘤组织中的巨噬细胞不同类型(M型和M2型)对肿瘤细胞的所产生的不同作用,M1型巨噬细胞可通过多种途径杀伤肿瘤细胞,而M2型巨噬细胞却参与了肿瘤的发生、生长
问:最常见的成人先天性心脏病是什么?答:二瓣型主动脉瓣、房缺最为常见,其次是主动脉缩窄、肺动脉瓣狭窄。小儿最常见的室缺,不做手术能活到成年,这种室缺多有自动闭锁。成年人不大
<正>又到一年元宵节。古时元宵节可称"狂欢节",曾经放假长达十天。不过由于时代变迁以及安全等方面的因素,今天的元宵节虽然恢复了一些旧时习俗,但已不像过去那么热闹。在众
北京地铁Y形钢支撑焊接质量管理,制定有效的焊接质量管理措施,如人、机、料、法、环5要素控制法,保证了Y形钢支撑焊接质量。
本文主要工作是虹膜识别系统的算法研究,虹膜是位于瞳孔与巩膜之间的环状区域,虹膜识别具有比指纹更高的安全性成成为生物识别领域近年来研究的重点。论文主要针对虹膜识别算
今年4月25日,中共中央政治局就维护国家金融安全问题进行第四十次集体学习。习近平总书记在主持集体学习时指出,金融安全是国家安全的重要组成部分,是经济平稳健康发展的重要基
报纸
结合工程实例,利用Ansys大型有限元通用软件对高速铁路隔振沟的隔振效应进行了数值模拟,分析了不同深度和宽度下隔振沟的隔振性能。研究表明,隔振沟的深度对隔振效应影响很大