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超级电容器作为一种重要的新型能量存储元件以其高功率密度和能量密度填充了传统静电容器和电池之间的空白,而电极材料的性质是决定超级电容器性能的关键因素。与金属氧化物和导电聚合物相比,碳材料是研究最早、应用最广的电极材料,但是如何在保持较高功率密度的前提下提升能量密度以及降低其生产成本是目前面临的挑战。本论文主要围绕基于不同碳前躯体的富含杂原子表面官能团的碳材料的可控合成,及其用于超级电容器电极的性能等方面进行的基础性研究。实验采用简单的碳材料合成工艺,实现了对碳材料孔结构的调控和表面掺杂改性。所得材料氮气吸脱附测试、二氧化碳吸脱附测试、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱、X-ray光电子能谱(XPS)、元素分析(EA)等现代表征手段进行分析,并采用一系列电化学测试方法,包括循环伏安法、恒流充放电法、交流阻抗法、拓展电位窗口测试对各种材料所组成的超级电容器的电化学性能(简称超电容性能)进行分析研究,并将材料的物化性质与所制备的超级电容器的超电容性能进行关联性分析,得出了很多有启发意义的缝果。本论文的工作主要包括以下几个方面:第三章以磷酸为活化剂和磷源、以废弃物咖啡渣为碳前驱体通过改变磷酸的浸渍比制备了一系列含磷的碳材料(PCs),并考察了将其用作超级电容器电极材料的电化学性能。孔结构测试和XPS结果表明,活化过程不但形成了微/介孔结构而且在碳材料的表面引入了大量的磷、氧官能团。在1 M H2SO4电解液中的电化学测试表明,含磷较多的PC-2碳材料(磷酸浸渍比为2)在5 Ag-1的电流密度和1.5 V的电位窗口下性能比较稳定,在经过连续的10000次循环后比电容保持率可达82%。由于较宽的电位窗口,PC-2组装的电容器在75 W kg-1的功率密度下具有15 Wh kg-1的能量密度。电位操作窗口远远高于常规电压窗口(0-1.0 V)可能是由于碳材料的孔结构中存在可逆性的电化学储氢和表面含磷官能团对氧化反应的抑制作用造成的。此外,以优化后的碳材料批量制备了模拟超级电容器单元(20 cm×10cm)并初步测试了电容器单元组的电化学性能。第四章采用以木质纤维素为主的废弃生物质—果核为前驱体,经过在不同温度下磷酸活化制备得到了一系列富含磷和氧的碳材料,并研究了此类碳材料在1M H2SO4电解液中的超级电容器性能。通过循环伏安、恒流充放电、交流阻抗和拓展电位窗口测试对碳电极的电化学性能进行了评估。此外,还采用线性回归分析进一步确定了此类碳材料制备的超级电容器的最高电位操作窗口。测试结果表明,具有较高磷含量和微孔/介孔分布适中的样品在1.5 V电压窗口和0.1 Ag--电流密度下的质量比电容为165 F g-1,在75 W kg-1的功率密度下能量密度可达13 Wh kg-1。而且在1.0 V的操作窗口下,经过20000次循环后仍能保持99%的初始比电容量。第五章以4,4’-双马来酰亚胺二苯基甲烷和二乙烯基苯为共聚单体,通过悬浮聚合法制备了双马来酰亚胺二苯基甲烷-二乙烯基苯共聚物(简称聚酰亚胺)。以此共聚物为碳前驱体,在不同温度下经磷酸活化制备得到了一系列磷、氧、氮共掺杂的碳材料。测试结果表明,在800℃下经磷酸活化聚酰亚胺得到的多孔碳(P800)在1M H2SO4电解液中具有最好的电化学性能,尽管它的比表面积很小(595 m2 g-1),但在0.05 Ag-1电流密度下其比电容高达157 F g-1,由于含磷官能团的存在,P800组装的电容器在1.5 V的操作电压和75 W kg-1的功率密度下,P800的能量密度可达12 Wh kg-1。而且其循环性能优异,经10000次循环后在5 Ag-1下保持84%的比电容。这是由于其表面含有合适比例的杂原子(磷、氮和氧原子)有关,因为氮和氧杂原子能够贡献部分赝电容,而磷原子的存在可以抑制副反应的发生,有利于保持超级电容器的循环稳定性。第六章考察了具有非常相似的孔结构但不同的表面化学性质的四种多孔碳在1 MH2SO4电解液中的超电容性能。重点研究了在三电极电化学测试前后磷、氧、氮官能团的变化,以及这些变化对两电极体系超级电容器的储能影响。研究结果表明,以这四种碳材料制备的超级电容器的比电容在三电极测试后都得到了不同程度的提升。这是由于经过三电极预处理后,一方面碳材料的润湿性增加,孔道更易于被电解液离子利用;另一方面,醌基氧和吡咯型氮的增加提升了部分赝电容,以及碳材料中其它氮、氧、磷官能团的分布趋向有利的变化,从而在双电层电容和赝电容两方面提升了总体电容量。