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随着全球经济和现代化学工业的迅猛发展,水污染问题日益严峻。其中难降解有机污染物的稳定性强、结构复杂,不易被微生物降解,在自然环境中不断累积、富集,最终进入人体,危害人类的健康。本文选取难降解和应用广泛的苯酚和2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)为目标污染物,利用液相射频放电(Liquid-phase Radio Frequency Discharge,LRFD)结合铁盐催化对它们进行降解研究,考察了放电参数以及实验条件对苯酚和2,4-D降解的影响、通过优化实验条件得到最佳条件下苯酚和2,4-D的降解情况以及降解过程中的主要活性物质及其降解机理。主要研究结论如下:(1)利用LRFD降解苯酚,探究了入射功率、初始浓度、初始p H以及曝气对其降解的影响,考察了铁盐种类(Fe3+、Fe2+)对苯酚降解的促进作用与机理,检测了放电过程中H2O2的生成量和Fe2+浓度的变化情况。结果表明,放电功率越大,苯酚越容易被降解;苯酚初始浓度越低,降解率越高,但高浓度时去除量更大;初始p H为5.0时降解效果最佳,过高或过低均不利于苯酚降解;铁盐对苯酚的降解具有明显的催化作用,且Fe3+的催化作用更强。LRFD/Fe2+体系降解苯酚过程中Fe2+的浓度随放电时间的增加而降低,而LRFD/Fe3+体系中Fe3+不断被还原成Fe2+;苯酚的降解速率随曝气量增加而增大,同时曝气也会促进溶液中H2O2的生成,且生成量随曝气量的增加而升高;入射功率为200 W时,利用LRFD降解浓度为1.0 m M的苯酚,最佳条件为:Fe3+投加量0.3m M,曝气量300 m L/min,初始p H 5.0,放电15 min,降解率可达100%。将LRFD与Fenton或类-Fenton试剂相结合,可以对高浓度苯酚进行有效地降解。(2)LRFD降解2,4-D的实验结果表明,酸性条件下更有利于2,4-D降解;放电停止后2,4-D仍能和溶液中的活性物质发生反应;Fe3+和Fe2+均会促进2,4-D的降解,但Fe3+催化效果更好,这是因为LRFD会促进溶液中的Fe3+向Fe2+转化;和苯酚情况相反,曝气会抑制2,4-D的降解,曝气量越大抑制作用越强。入射功率200 W,Fe3+投加量0.3m M,在p H为2.0的条件下,对初始浓度为1.0 m M的2,4-D放电处理30 min,降解率可以达到97.45%。LRFD与类-Fenton试剂相结合同样可以提高高浓度2,4-D的降解率。(3)为确定苯酚和2,4-D降解的主要活性物质,利用发射光谱仪检测到氢原子、氧原子和羟基自由基的存在。自由基淬灭实验证明了LRFD降解苯酚和2,4-D的主要活性物质是羟基自由基。利用高效液相色谱法,紫外光谱法和离子色谱法对苯酚和2,4-D的降解中间产物进行分析,结果表明苯酚降解的中间产物为苯醌、邻苯二酚、对苯二酚和一些小分子有机酸,放电180 min内,对苯二酚和邻苯二酚的含量呈现先升高后降低的趋势;2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)为2,4-D降解的主要中间产物,同时检测到小分子有机酸和盐酸,随着放电时间的增加,其浓度呈现先增加后降低的趋势,放电200 min时2,4-DCP完全消失。本研究首次提出将LRFD等离子体技术与类-Fenton试剂相结合降解高浓度苯酚及2,4-D污染物。实验结果表明,LRFD/Fe3+/H2O2体系大大提高了苯酚和2,4-D的降解效率,对高浓度有机污染物的降解具有极大的参考价值。使用LRFD等离子体法降解苯酚的最佳初始p H为5.0,反应中只需要投加少量的酸就可以达到最佳反应条件,节约了药剂成本。