硫硒化锑(Sb2(S1-xSex)3)薄膜的溶液法制备及其太阳能电池性能研究

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由于硫硒化锑(Sb2(S1-xSex)3)材料具有合适的光学带隙,丰富的元素储量,较高的稳定性等优点,在高效率、低成本的太阳能电池的应用方面得到了广泛的关注。作为一种新兴的光电材料,目前主要的研究方向包括发展方法制备高质量Sb2(S1-xSex)3薄膜、探索各功能层的最佳选择以及构建合适的器件结构来不断地提升Sb2(S1-xSex)3薄膜太阳能电池的光电转换效率。本论文将通过选择合适的原材料及其相应的溶剂来配制前驱体溶液,采用旋涂退火的方式制备Sb2(S1-xSex)3薄膜材料;探究不同投料比、不同界面层以及不同含量的添加剂对Sb2(S1-xSex)3薄膜的形貌、晶体结构、组份、带隙、能级位置以及缺陷等方面的影响。进一步,通过组装器件探究不同投料比、不同界面层以及不同含量的添加剂对器件性能的影响规律。本论文的内容可以概括为如下五个部分:第一章:主要介绍了太阳能电池研究的背景、工作原理以及分类,详细地介绍了硫硒化锑薄膜材料的特点及其太阳能电池发展的现状。随后提出了本论文的研究内容。第二章:介绍了一种新的溶液体系来调控Sb2(S1-xSex)3薄膜中S与Se的原子比例。研究通过配制Sb-S-Se络合物溶液,实现了一步旋涂法制备Sb2(S1-xSex)3薄膜材料。在该部分工作中,首先探索了单质Se的溶解机理,通过电子顺磁共振波谱对前驱体溶液进行测试,发现单质Se在溶液中以Se-N自由基的形式存在。之后通过控制前驱体溶液中Se的含量,从而有效地调控薄膜中的S/Se比。研究进一步发现,S/Se原子比对Sb2(S1-xSex)3薄膜形貌、组份、带隙、能级位置以及电池性能有着显著的影响。最后在薄膜组份为Sb1.9S2.2Se0.9时,获得了 5.8%的器件光电转换效率。该研究为制备带隙可调的Sb2(S1-xSex)3薄膜提供了一种简单易行的方法。第三章:介绍了一种界面修饰的方法来继续优化一步溶液法制备的Sb2(S1-xSex)3薄膜太阳能电池的性能。采用化学水浴沉积的方式将硫化镉(CdS)和铟掺杂的硫化镉(In:CdS)薄膜作为界面层来修饰二氧化钛(TiO2)电子传输层。研究分析了两种界面层的形貌、带隙、能级位置,探究了两种界面层对Sb2(S1-xSex)3薄膜的形貌影响以及对器件性能的影响规律。结果表明由于In:CdS界面层的粗糙度相对较大,有效地增加了 Sb2(S1-xSex)3薄膜的致密性,进而提高了入射光的利用率以及减少了载流子的复合。在能级匹配方面,In:CdS薄膜材料的能级位置介于TiO2和Sb2(S1-xSex)3之间,从而建立了有利于电荷的分离与传输的界面结构。最后将溶液法制备的Sb2(S1-xSex)3薄膜太阳能电池的光电转换效率提升至6.63%。本研究揭示了基于In:CdS的界面修饰是提高Sb2(S1-xSex)3薄膜太阳能电池性能的一个有效方法。第四章:介绍了一种新的溶液体系以及旋涂过程来制备Sb2(S1-xSex)3薄膜材料。采用依次旋涂的方式先制备Sb2Se3前驱体薄膜,在此基础上再制备Sb2S3薄膜,经过高温退火得到Sb2(S1xSex)3薄膜材料。通过使用微量的H2O作为添加剂来调控薄膜的生长过程,分析了H2O在反应物中的含量对Sb2(S1-xSex)3薄膜形貌、晶体结构、组份、带隙、缺陷以及器件性能的影响规律。结果表明,加入适量的H2O可以有效地增加晶粒尺寸、减少缺陷的种类和浓度,从而有利于载流子的传输、复合几率的降低。最终获得了 7.42%的光电转换效率。本研究为调控Sb2(S1-xSex)3薄膜的生长过程以及有效地提高其器件效率提供了一种新的研究思路。第五章:总结了本论文的研究内容,分析还存在的不足之处,并展望了溶液法制备Sb2(S1-xSex)3薄膜的发展方向。
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