掺杂Fe<'3+>对纳米TiO<,2>薄膜电极结构和光电催化氧化甲醇影响的研究

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该文研究了Fe<3+>的掺杂对纳米TiO<,2>薄膜电极对甲醇光催化氧化活性的影响,采用电极表面结构表征、电化学表征及光谱吸收与光电流谱探讨了影响机理.主要内容如下:1.制备了各种Fe<3+>掺杂的TiO<,2>薄膜电极应用于甲醇光电氧化,结果证明:对于改进的sol-gel法制备的TiO<,2>,适量Fe<3+>掺杂的TiO<,2>薄膜电极最大光电流是未掺杂的2.2倍,提高了光催化甲醇的活性,同时掺杂Fe<3+>的TiO<,2>薄膜电极最大光响应的煅烧温度比未掺杂的降低了50℃.电子扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)表征说明:Fe<3+>的掺杂改变了TiO<,2>的结构;在一定范围内,电极孔隙大且均匀,越有利于产生光生空穴,从而提高TiO<,2>光催化甲醇的活性;通过紫外-可见吸收光谱(UV-vis)表征,一定量铁离子掺杂使纳米TiO<,2>薄膜电极的吸收边带发生了红移,掺铁后的TiO<,2>纳米微粒的光谱响应范围向可见光区拓展,增加了太阳光的利用率.2.通过掺杂Fe<3+>改进的sol-gel法制备的TiO<,2>与TiO<,2>(P-25)性能及表征的比较分析:粒径大的TiO<,2>(P-25)的光电流大于相对粒径小的TiO<,2>(sol-gel)光响应的电流值,但掺杂Fe<3+>对提高TiO<,2>(P-25)的光电活性影响较小.说明在一定条件下,粒径大小不是纳米TiO<,2>电极光催化氧化的唯一决定性因素,与有关文献报道不一致;TiO<,2>的制备、掺杂造成结构的不同对其薄膜电极光催化氧化活性有较大影响.3.应用电化学方法研究薄膜电极的表面状态,并获得一些电极性质的有关参数:薄膜电极交流阻抗谱中圆弧半径越小,电荷传递电阻越小,TiO<,2>薄膜电极的光催化活性增强;掺杂的TiO<,2>薄膜电极的平带电势较TiO<,2>负移,空穴密度增大,光催化氧化能力提高.通过光电流作用谱图得知禁带值减小,掺杂薄膜电极吸收边带发生了红移,与光氧化甲醇实验结果一致.4.通过不同方式的Fe<3+>掺杂对TiO<,2>薄膜电极光催化氧化活性影响及电极性质的探讨,热压后适量掺杂的Fe<3+>/TiO<,2>薄膜电极光响应最好,进一步验证了,掺杂对在一定粒径范围内的纳米TiO<,2>粒子薄膜电极有效.该文内容系河北省自然基金项目"基于导电聚合物的TiO<,2>纳米品太阳能电池的研制及机理研究"(编号202351)的部分工作.
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