【摘 要】
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当前,以锂离子电池为代表的锂离子储能器件占据了市场的主要部分。然而与锂资源相比,钾具有地壳储量丰度高、电解液中迁移速率更快等优点,被认为是代替锂离子储能器件的重要技术路线。钾离子微型混合电容器（Potassium Ion Micro Hybrid Capacitors,PIMHCs）具备高能量/功率、长寿命等特点,是一种优选的后锂时代微型储能器件。为此,本研究主要分析了钛酸钾(K2Ti6O13,K
【基金项目】
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天津市自然科学基金（19JCYBJC17900）； 河北工业大学建华科研基金（HB1921）；
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当前,以锂离子电池为代表的锂离子储能器件占据了市场的主要部分。然而与锂资源相比,钾具有地壳储量丰度高、电解液中迁移速率更快等优点,被认为是代替锂离子储能器件的重要技术路线。钾离子微型混合电容器（Potassium Ion Micro Hybrid Capacitors,PIMHCs）具备高能量/功率、长寿命等特点,是一种优选的后锂时代微型储能器件。为此,本研究主要分析了钛酸钾(K2Ti6O13,KTO)和氟磷酸钒钾（KVPO4F）两种不同结构含钾负极材料的储钾性能及机理。根据这两种材料自身的特点对其进行了碳复合,并利用它们分别组装了平面型PIMHCs,对其电化学性能和工作机理进行了系统评价与分析,具体研究内容如下:（1）以纳米TiO2为钛源,KOH为钾源,利用水热反应的方法合成了纳米线状的KTO（KTO-NBs）。在水热时加入准二维石墨纳米片（G-NSs）,形成了具有多维拓扑框架结构的KTO/G含钾负极材料。该材料有效弥补了单一材料的弱点,形成了高效的三维离子扩散通道和电子传输路径。在半电池中KTO/G的储钾性能较为突出,在2 A g-1电流密度下比容量是KTO-NBs的6倍。以KTO/G为负极、活性炭（Activated Carbon,AC）为正极设计了叉指式透明柔性PIMHCs,基于有机凝胶电解质的混合电容器体系,单个器件的工作电压达到3 V。当透光率为45%、能量密度为38.3μW cm-2时,其最大能量密度达到15.5μWh cm-2,综合性能优于目前已报道的微型超级电容器（Micro Super Capacitors,MCs）。（2）为了进一步提升PIMHCs的能量/功率密度,选用了新型的含钾负极材料KVPO4F。采用溶胶-凝胶法在负压下将其与多级孔碳复合,制备了KVPO4F/多级孔碳复合材料（KVPO4F/C）。基于高导电性的多级孔碳网络和分布在碳壁上的离子扩散微孔,该复合材料在钾离子半电池中的可逆容量是原始KVPO4F的1.5倍。同时发现,KVPO4F在高电压区域也表现出较好的储钾性能,因此以KVPO4F/C为负极,KVPO4F结合AC为正极,组装了钾离子混合电容器（Potassium Ion Hybrid Capacitors,PIHCs）。由于引入了高压型正极KVPO4F,该PIHCs能在0.5-4.3 V的电压区间稳定循环10000次。组装成的PIMHCs在功率密度为111.6μW cm-2时,能量密度为18.8μWh cm-2,高于KTO基PIMHCs,如此优越的电化学性能使其在高性能MCs领域显示出了更好的应用前景。
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