FeOx/SiO2复合材料制备及其净化染料废水的性能研究

来源 :济南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:shenlixi44
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FeOx/SiO2复合材料可用于有机合成、烟气脱硝、废水处理等领域。比表面积大、芬顿催化活性高的FeOx/SiO2复合材料被广泛应用于染料废水的处理中,但其主要为粉体形式,将其制成块体材料,有望解决其在使用过程中存在的回收和再利用难题。实验采用陶瓷工艺,先将铁盐或铁的氧化物与多孔SiO2凝胶进行球磨复合,通过模压成型压制成块体材料,再煅烧制备块体FeOx/SiO2复合吸附剂和催化剂。利用热重、红外、N2等温吸附、SEM、XPS、DR UV-vis等分析手段考察了Fe/SiO2摩尔比(0、0.01、0.02、0.05、0.1)和煅烧制度对块体FeOx/SiO2复合材料的孔特性参数、铁的存在形态的影响。结果显示,SiO2凝胶粉末在球磨过程中与铁物种发生键合,有利于Fe在凝胶基体中的均匀分布,同时,加入铁物种后所得复合材料的比表面积增大,在Fe/SiO2摩尔比为0.05时比表面积最大,达580 m2/g。XPS结果证实合材料中Fe2+/Fe3+共存,在Fe/SiO2摩尔比为0.05时,Fe2+、Fe3+分别占39.1和60.9%;DR UV-vis分析表明复合材料中的Fe2+主要存在于纳米氧化物颗粒中。研究表明,复合材料与加入的过氧化氢溶液构成类芬顿催化剂,先吸附模拟废水中亚甲基蓝分子(MB),再发生降解。通过TOC、EA、GC-MS分析证实MB被降解成小分子、水及CO2。块体FeOx/SiO2复合材料吸附、降解MB的能力与Fe/SiO2摩尔比、材料投加量、H2O2添加量、亚甲基蓝初始浓度、接触时间及温度有关。Fe/SiO2摩尔比为0.05的复合材料,降解效果最佳;72 h时对1000 mg/L的MB溶液的去除率达到99.94%,相当于每克复合材料能够脱除100 mg的MB。复合材料在循环使用五次后依然保持了对MB溶液较高的催化活性。铁在反应过程中的浸出量很少,平均浸出率为0.023%。采用廉价的Fe2O3代替乙酰丙酮铁与SiO2干凝胶进行复合,制备块体FeOx/SiO2复合材料。探究了煅烧气氛、C/Fe摩尔比对复合材料孔特性、铁的存在价态以及吸附、降解MB的影响。在C/Fe比为2时,样品比表面积达492 m2/g。XRD结果显示,随着C/Fe摩尔比的增加,γ-Fe2O3晶相的相对含量增加,而α-Fe2O3晶相减少。其次,加入碳黑的样品中出现了Fe3O4晶相,且随着C/Fe摩尔比的增加,样品中Fe3O4晶相增多,表明加入碳黑且在氮气气氛中煅烧样品促进了Fe3+离子被还原为Fe2+。不同煅烧气氛、C/Fe摩尔比的复合材料对20 mg/L的MB进行的降解实验显示,N2气氛下煅烧的样品对MB除去率比空气气氛中煅烧的样品高50%。同时,前者在5 h已接近平衡,MB去除率达93.8%,后者随时间一直呈上升趋势,24 h时的MB去除率为82.6%。在C/Fe摩尔比为2时样品对MB的去除率达到最大为89.5%,TOC的去除率达到了74.6%,较同等条件下比以乙酰丙酮铁为铁源制备的复合材料对MB的去除率低9%。
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