【摘 要】
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社会生活以及工业生产对能源的需求日益迫切。我们必须寻找可再生和替代能源,以减少空气污染和不可再生的化石能源的使用。氧还原反应（ORR）是燃料电池重要的半反应,但本身反应动力学缓慢。氨（NH3）是肥料、药品、化学产品的重要原料。氮气电化学还原反应（NRR）的反应条件温和,能有效减少温室气体的产生,有望替代工业上传统的哈伯-博世工艺。为此,需要寻找更高活性的ORR和NRR非贵金属催化剂。高效率,低成本
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社会生活以及工业生产对能源的需求日益迫切。我们必须寻找可再生和替代能源,以减少空气污染和不可再生的化石能源的使用。氧还原反应（ORR）是燃料电池重要的半反应,但本身反应动力学缓慢。氨（NH3）是肥料、药品、化学产品的重要原料。氮气电化学还原反应（NRR）的反应条件温和,能有效减少温室气体的产生,有望替代工业上传统的哈伯-博世工艺。为此,需要寻找更高活性的ORR和NRR非贵金属催化剂。高效率,低成本且具有丰富孔体积的金属有机骨架（MOF）衍生多孔材料成为有发展潜力的电催化剂。我们采用高温煅烧和浸渍法相结合的方法,合成了具有300 nm大孔尺寸的MOF衍生多孔氧化钛复合材料（C@TiO2）以及孔直径为320 nm的碳包覆得钴粒子掺杂得MOF衍生多孔氧化钛复合材料（Co@C@TiO2）,Co纳米颗粒约为40 nm,碳层厚度约为6.5 nm,并将其应用于ORR和NRR反应中,测试其反应活性。在0.1 M KOH电解质中,Co@C@TiO2和C@TiO2的ORR起始电位分别为0.867 V和0.762 V,极限电流密度分别为-6.59 m A cm-2和-4.05 m A cm-2。两种材料均具有比Pt/C更优异的稳定性,在反应25000 s后依然分别保留了97%和94%的电流密度。在抗甲醇毒性测试中,仅损失了较少的电流密度,分别为3%和5%。在0.1 M Na2SO4电解质中进行了Co@C@TiO2和C@TiO2的NRR活性测试。外加电位为-0.45 V vs.RHE时,Co@C@TiO2的氨产率达到了30.4μg h-1mg-1,该电位下的法拉第效率达到了28%,而C@TiO2施加电位更负（-0.60 V vs.RHE）,氨产率(18.4μg h-1mg-1)和法拉第效率（17%）更低。两种材料在30 h的测试下都保持了较好的稳定性。通过X射线光电子能谱（XPS）,我们发现Co@C@TiO2中含有特殊的Co-C键。由于Co-C键的协同作用,Co@C@TiO2的稳定性增强,具有更大的比表面积更利于电荷和反应物的传输。通过水浸润接触角测试发现,Co@C@TiO2的接触角比C@TiO2的接触角更大,疏水性更强,利于生成的水分子脱附,加速质子转移,因此Co@C@TiO2具有更优异的ORR和NRR活性。
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