【摘 要】
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锌空气电池（ZABs）具有理论能量密度高、成本低、安全性高等优点,在下一代能源转换和存储系统中具有广阔的应用前景。然而,由于缺乏高效耐用的双功能氧电催化剂,导致锌空气电池
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锌空气电池（ZABs）具有理论能量密度高、成本低、安全性高等优点,在下一代能源转换和存储系统中具有广阔的应用前景。然而,由于缺乏高效耐用的双功能氧电催化剂,导致锌空气电池的循环寿命较低,阻碍了其进一步的发展和应用。传统的碳基催化剂在电池充电过程中存在热力学不稳定的问题,因此亟需研制一种兼具高电催化活性和高电化学稳定性的双功能氧催化剂。本论文首次制备了基于耐腐蚀材料Ti C支撑的无定形MnOx（a-MnOx/Ti C）双功能氧电极催化剂,并将其应用于ZAB中,考察了这种耐腐蚀氧电极的电化学活性和稳定性。a-MnOx/Ti C催化剂对氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）具有显著的高活性和稳定性,ORR的半波电位高达0.8 V,在10 m A cm-2下的OER电位仅为1.56 V,远远优于商用的贵金属ORR催化剂Pt/C和OER催化剂Ir O2。a-MnOx/Ti C优异的双功能性能可归因于高活性的无定形MnOx催化剂与高导电和耐腐蚀的Ti C载体之间的高效协同作用。此外,热力学不稳定的碳基a-MnOx/C和Pt/C催化剂在OER条件下,强碱性电解质中发生了严重的腐蚀反应,而a-MnOx/Ti C催化剂在同样条件下未出现腐蚀,表现出极高的电化学稳定性。与Pt/C基ZAB相比,使用a-MnOx/Ti C的ZAB实现了更高的放电性能,峰值功率密度达到217.1m W cm-2,其循环寿命远远超过了Pt/C-Ir O2和a-MnOx/C制备的ZAB。a-MnOx/Ti C氧电极在柔性固态ZAB中同样实现了较高的电化学性能,在电池平坦和弯折状态下保持了良好的机械柔韧性和循环稳定性。本论文进一步以一维α-MnO2纳米线（α-MnO2NWs）为基础,通过包覆高导电和稳定的Ti C纳米粒子制备了Ti C/α-MnO2NW氧电极催化剂。该催化剂同样实现了较高的双功能活性,其ORR半波电位达到0.78 V,在10 m A cm-2时OER电位为1.64 V,远远超过未包覆的α-MnO2NWs催化剂。使用Ti C/α-MnO2NW氧电极制备的ZAB峰值功率密度达到161 m W cm-2,具有较好的循环性能。本论文所设计和制备的高活性、高电化学稳定性的a-MnOx/Ti C和Ti C/α-MnO2NW双功能电催化剂,为设计高效、长期循环稳定的锌空气电池氧电极提供了一条新颖且非常有前途的解决方案。
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