【摘 要】
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烷基苯氢过氧化物是许多重要化工过程的关键中间物原料,如异丙苯氢过氧化物是苯酚/丙酮过程的中间原料,环己基苯过氧化反应是苯酚/环己酮联产技术开发的关键步骤。本文以异丙苯和环己基苯的液相无催化反应为研究对象,考察其氧化反应动力学规律,建立了主副反应动力学模型,并对过氧化工艺条件进行了优化。对于异丙苯氧化体系,通过实验考察了搅拌转速、碱性助剂种类及用量、尾氧浓度及氧分压、苯酚工艺中循环杂质、以及温度和引
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烷基苯氢过氧化物是许多重要化工过程的关键中间物原料,如异丙苯氢过氧化物是苯酚/丙酮过程的中间原料,环己基苯过氧化反应是苯酚/环己酮联产技术开发的关键步骤。本文以异丙苯和环己基苯的液相无催化反应为研究对象,考察其氧化反应动力学规律,建立了主副反应动力学模型,并对过氧化工艺条件进行了优化。对于异丙苯氧化体系,通过实验考察了搅拌转速、碱性助剂种类及用量、尾氧浓度及氧分压、苯酚工艺中循环杂质、以及温度和引发剂对氧化反应过程的影响,得到优化条件:搅拌转速在1000rpm,添加0.0625wt%NaHCO3作为碱性助剂,尾氧浓度控制在3~5%,反应温度90~110℃,引发剂浓度5%~15%。并证明少量循环杂质异丙基环己烷对过氧化反应无影响。基于链式自由基反应机理建立了异丙苯的过氧化主副反应动力学模型。对于环己基苯氧化体系,针对氢过氧化物热稳定性差的特点,采用高效液相色谱定量了所有的主副产物。在排除传质的条件下考察了温度和引发剂浓度对环己基苯液相过氧化的影响,发现环己基苯的转化率和环己基苯过氧化氢选择性受温度影响较大,但是过多的引发剂对反应并不能起到促进加速作用。分析了环己基苯的自由基反应机理,并构建出了相应的反应路径,采用经验模型建立了环己基苯液相过氧化反应的表观动力学模型。动力学模型参数表明生成环己基苯过氧化氢的主反应过程是一个零级反应。通过计算优化了反应器操作方案和工艺条件,利用建立的反应动力学模型模拟了氢过氧化物生产工艺中氧化工段流程,确定了氧化工段中各单元的工艺条件及流股参数,完成了物料平衡计算。
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