基于气溶胶光学特性的化学组分反演

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气溶胶化学组分不仅是气溶胶源解析的重要依据,而且是影响气候变化、大气环境和人类健康的关键因素。气溶胶光学特性与其化学组分密切相关,光学测量是获取其组分信息的重要手段。目前,随着光学遥感技术的发展,气溶胶光学观测从原位进一步扩展到远距离测量,从而可获得整层、垂直和全球气溶胶光学特性分布。发展基于气溶胶光学特性的成分反演方法,准确获取其高时空分辨率的成分信息,是气溶胶探测领域前沿、迫切和重要的研究内容。本文结合模拟和观测结果,研究和检验了现有气溶胶成分分类和反演方法,并进一步发展与完善。主要内容与创新点如下:(1)研究了目前基于Angstrom指数(Angstrom Exponent,AE)区分不同气溶胶成分和计算不同气溶胶吸收贡献的方法,针对现有研究中SAE和AAE取值的争议,探究了黑碳(Black Carbon,BC)、棕碳(Brown Carbon,BrC)和矿尘(Mineral Dust,MD)等三种吸收性气溶胶以及BC包裹非吸收性气溶胶时,波长选择、粒径以及相对包裹厚度对散射Angstrom指数(Scattering Angstrom Exponent,SAE)和吸收 Angstrom 指数(Absorption Angstrom Exponent,AAE)的影响。结果表明,SAE和AAE均依赖于所选波长,且受气溶胶粒径分布的影响较大。因此,考虑粒径和波长选择对SAE和AAE的影响,可以减少使用AAE区分气溶胶类别和计算不同气溶胶吸收贡献的误差。(2)利用AERONET北京站点长期整层大气柱内气溶胶光学与粒谱数据,使用现有的基于气溶胶复折射指数(Complex Refractive Index,CRI)虚部(k)和实部(n)以及单次散射反照率(Single Scattering Albedo,SSA)光谱变化特征(dSSA)的气溶胶化学组分反演方法(k-n-dSSA),反演了整层大气中BC、BrC、MD等三种吸收性气溶胶,以硫酸盐为代表的散射性气溶胶(Ammonium Sulfate,AS)和气溶胶中的水(Aerosol Water,AW)。结合气溶胶排放源分布和后向轨迹获得了不同季节不同气团影响时整层大气气溶胶化学组分,分析了区域传输对整层大气气溶胶的影响。(3)由于有机碳(Organic Carbon,OC)和MD在可见光范围内具有相似的吸收光谱变化特性,目前基于k定量反演气溶胶化学组分的方法不能将二者有效区分。为此,我们引入了密度(ρ)以区分OC和MD,建立了基于k和ρ(k-ρ)的方法定量反演干燥后气溶胶中BC、有机物质(Organic Matter,OM)、MD以及硫酸盐、硝酸盐和铵盐等散射性气溶胶(Sulfate+Nitrate+Ammonium,SNA),并用于获取寿县外场观测中气溶胶成分实时变化情况。成分反演结果与滤膜分析具有很好的一致性,其中OM的R2=0.8,SNA的R2=0.87。该研究提出了一种有效区分OC和MD的方法,同时实现了气溶胶成分定量反演结果与观测结果的对比验证。
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