【摘 要】
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在常温下,纳米TiO2半导体的光催化氧化技术利用光能可将绝大多数有机污染物降解,并最终完全矿化为CO2、H2O等一些无机小分子物质,产物清洁,被认为是一种极具前途的有机污染物深度
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在常温下,纳米TiO2半导体的光催化氧化技术利用光能可将绝大多数有机污染物降解,并最终完全矿化为CO2、H2O等一些无机小分子物质,产物清洁,被认为是一种极具前途的有机污染物深度净化新技术。但TiO2的禁带宽度较大(锐钛矿型,3.2eV),只能利用太阳光中的紫外线部分(仅占太阳光能的3~4%)。这一缺点使TiO2作为光催化剂在实际应用中难以大规模推广。 采用碳、氮、硫非金属元素对TiO2进行共掺杂改性,是拓展TiO2光谱响应范围的有效途径。本文以全硫碳酸铵为掺杂剂,采用湿法由硫酸钛出发制备碳氮硫共掺杂TiO2。分别考察了焙烧温度、掺杂量以及胶溶时间等因素对催化剂光催化性能的影响,并采用XRD、UV-Vis/DRS、FT-IR、XPS、TG-DTA和BET等表征手段,研究掺杂催化剂的结构和光电性质,探讨了碳、氮、硫共掺杂对TiO2光催化机理的影响。 研究结果表明:⑴采用湿法制备碳氮硫共掺杂TiO2时,最佳工艺条件:掺杂量α=1.6,焙烧温度500℃,胶溶时间30min,晶化时间90min,微波功率800W,微波温度90℃。⑵通过比较湿法制备的碳氮硫共掺杂TiO2光催化剂与同方法制备的未掺杂TiO2催化剂的光催化性能及光吸收性质,发现湿法制得的碳氮硫共掺杂TiO2晶粒小、比表面积大、可见光催化性能较好。氙灯照射70min后,浓度为20mg·L-1甲基橙的降解率可达99.64%,且光催化降解满足准一级动力学模型。⑶湿法制备的碳氮硫共掺杂TiO2光催化剂中,掺杂元素的化学形态分别为:①C4+取代Ti4+进入晶格进行掺杂;②N元素以两种掺杂态存在:一种是以N3-替位取代O2-进入TiO2晶格形成Ti-N-Ti联接的掺杂,另一种是通过化学吸附NH3或NH4+进入晶格原子间隙产生掺杂;③S元素掺杂以S6+取代Ti4+进入TiO2晶格,使晶格局部畸变,导致TiO2的带隙变窄;掺杂进入TiO2晶格中的S4+会轻微改变Ti的化学价态,破坏了原来体系的电荷平衡。为了维持晶格中的电荷平衡,少量钛离子会释放多余的电子变为更高的价态,其吸收边移动了约20nm,S原子已经掺杂进TiO2晶格中,并部分形成了化学键,从而改变了纳米TiO2的光响应范围。
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