【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量转换效率高、零污染、能在低温下快速启动等优点,能够广泛地应用于交通运输、便捷式电源、发电站、航空/航天以及水下潜艇等军用和民用领域,因此近年来越来越受到各国政府及研究团队的关注。在各国政府的积极推动下,PEMFC得到了很大的发展,但要真正实现PEMFC的大规模商业化目前尚面临成本高及耐久性不足的挑战。目前PEMFC高成本的主要原因是需要使用价格昂贵的贵金属催
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质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量转换效率高、零污染、能在低温下快速启动等优点,能够广泛地应用于交通运输、便捷式电源、发电站、航空/航天以及水下潜艇等军用和民用领域,因此近年来越来越受到各国政府及研究团队的关注。在各国政府的积极推动下,PEMFC得到了很大的发展,但要真正实现PEMFC的大规模商业化目前尚面临成本高及耐久性不足的挑战。目前PEMFC高成本的主要原因是需要使用价格昂贵的贵金属催化剂。另外一方面,PEMFC的工作条件苛刻,经常要面临着高酸度、高温、高湿度和高电压等情况,会导致催化剂受到腐蚀,发生老化,导致电池的性能下降和电池耐久性能不足的严重问题。提升燃料电池的耐久性已成为燃料电池领域的热点研究课题。大量研究工作的结果表明:膜电极中催化剂的衰减及催化剂层的变化是导致燃料电池耐久性不足的主要原因。针对这一问题,本文采用了氧化物包覆稳定化的方法对催化剂进行了稳定化处理,为了解决氧化物导电性差的问题,我们在氧化物中添加了石墨烯材料和氮化石墨烯材料。同时,我们还对催化剂层进行了调变处理,实现了膜电极性能的有效提升。主要研究工作及成果如下:首先,开展了采用硅氧化物包覆商业Pt/C催化剂提升其稳定性的研究工作,并在此基础上开展了在硅氧化物前驱体溶液中添加石墨烯的研究工作,研究结果表明:少量石墨烯的添加可以缓解由于氧化硅包覆导致催化剂性能下降的问题,氧化硅的包覆量为10%,石墨烯与氧化物的质量比为0.02时,催化剂Pt/C@10Si-0.02G的膜电极（MEA）性能最好,在0.7 V时电流密度为809 m A/cm~2,0.6 V时的电流密度为1302 m A/cm~2,最大功率密度为875 W/cm~2。MEA的电化学阻抗测试表明:石墨烯的加入能够稍微提升催化剂的导电性。按照美国能源部推荐的强制老化的方法,对膜电极进行10000和30000圈电压循环后加速老化后,商业Pt/C的膜电极在0.8 A/cm~2下电压分别减小了46 m V和93 m V,而Pt/C@10Si-0.02G加速老化后单电池0.8 A/cm~2下的电压衰减明显Pt/C少,10000和30000圈后分别减小了18 m V和34 m V。而仅仅采用硅氧化物包覆的Pt/C催化剂制得的膜电极的衰减分别为26m V和50 m V。说明混合物包覆Pt/C催化剂可以有效提升MEA的稳定性,同时,石墨烯的添加可以进一步提升催化剂的稳定化效果。按照TEM和单电池原位CV的测试结果,稳定性提高的原因可能主要是由于氧化物-石墨烯的包覆缓解了催化剂铂纳米颗粒的迁移聚集,减少了ECSA的损失所致。而后,我们开展了氧化硅-氮掺杂石墨烯混合包覆商业Pt/C催化剂的研究工作,研究发现少量氮掺杂石墨烯的加入能够有效缓解由于氧化硅包覆导致催化剂氧还原反应（ORR）性能下降的问题,在此基础上我们探究了利用氧化硅-氮掺杂石墨烯混合包覆催化剂作为MEA阴极催化剂和在阴极催化层中加入适量的氟碳化合物（FC）对MEA性能及耐久性的影响。催化剂电化学表征发现当氧化硅的包覆量为10%,氮掺杂石墨烯与氧化物的质量比为0.04时,催化剂Pt/C@10Si-0.04NG的ORR性能最好。单电池测试发现,利用Pt/C@10Si-0.04NG作为阴极催化剂,然后阴极催化剂FC添加量为阴极催化层的10%时的MEA性能最好,在0.7 V和0.6 V时,该MEA电流密度分别约为962 m A/cm~2和1474 m A/cm~2,最大功率密度为923 m W cm-2。阴极催化层的接触角测试结果和大电流电化学阻抗谱测试结果表明FC的加入提高了阴极催化层水管理能力,进而提高MEA的性能。Pt/C@10Si-0.04NG-10FC经过30000圈电压循环后,在电流密度为0.8 A/cm~2时电压较未循环降低了46 m V,而Pt/C的则降低了93 m V,这说明Pt/C@10Si-0.04NG-10FC的耐久性能较Pt/C有了很大的提升。
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