高效石墨相氮化碳的绿色制备及其光催化降解有机污染物性能研究

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全球性的能源短缺和环境污染已成为人类追求可持续发展的两大挑战。基于半导体的光催化技术可以利用清洁且不竭的太阳能有效应对上述问题,受到了广泛的关注。光催化技术的核心是设计和制备高效且稳定的光催化剂以应用于多种化学反应。自2009年石墨相氮化碳(g-C3N4)首次被用于可见光催化分解水制备氢气以来,这一材料被视为新一代的光催化材料,同时也被视为人类实现可持续的修复环境及光催化合成的重要一步。然而,通过简单热聚合制备出的传统g-C3N4材料却受限于比表面积小,活性位点少,吸光能力弱,分散性差,片层堆叠严重等问题,极大影响了其光催化活性。本论文旨在设计开发简便,绿色,高效的g-C3N4制备策略以及制备出高活性高稳定性的改性g-C3N4材料并用于环境修复领域。论文主要的研究内容如下:首先,通过控制气体氛围,我们制备了多孔g-C3N4纳米片。利用多种技术手段对其进行结构表征。结果表明,自生气体氛围能够形成均一的聚合条件并有效地影响了g-C3N4的聚合过程。在自生气体氛围下,我们制备出的材料形貌更为均一,比表面积更大,孔分布更明显,氨基更多。此材料与传统的体相g-C3N4材料相比,其光催化降解罗丹明B的活性显著增强。此研究提供了一种绿色简单高效的制备策略来制备多孔g-C3N4材料,同时实现对其结构的改性以提高其光催化活性。其次,基于自生气体氛围这一概念,我们选用不同的反应前驱体,制备了一系列改性的g-C3N4材料。通过多种技术手段对制备的不同材料进行结构表征。通过光催化降解有机污染物罗丹明B和盐酸四环素评价其光催化性能和催化剂稳定性。结果表明,以尿素为前驱体制备出的改性g-C3N4材料,同时具有最好的吸附性能和光催化活性。在此基础上,我们提出了可能的光催化机理。此研究提供了一种新型高效的改性g-C3N4光催化材料,同时提供一种新的研究思路-以简单方式构建兼具物理吸附和光催化降解双功能的单一高效光催化材料。最后,以三聚氰胺,三聚氰酸,2,4,6-三氨基嘧啶三种物质为前驱体,我们成功制得了一系列碳掺杂的花瓣状多孔g-C3N4材料。相较于体相g-C3N4,此改性材料有更大的比表面积,更优的孔结构,均一的花瓣状形貌。通过光催化降解盐酸四环素和罗丹明B的实验表明,此改性材料活性显著增强。此研究提供了一种绿色高效的新型制备策略,有效融合了分子自组装、分子共聚合、非金属元素掺杂三种方法,为进一步开发设计光催化材料的制备方法提供了新思路。通过此策略制备的改性g-C3N4材料0.03TAP-CN显示出极好的光催化活性,在环境修复上有很好的应用前景。
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