开发低成本、高活性和稳定的光催化剂将太阳能转化为氢能值得关注和研究。迄今为止,已见报道的各种光催化剂中,TiO₂由于其成本低、效率高、稳定性好和对环境无害等优点得到科研工作者的广泛研究。然而,由于其对可见光响应不足且光生载流子分离效率较低,本征TiO₂的光催化分解水产氢活性仍然不甚优秀。因此,设计TiO₂基光催化剂以扩展其光吸收区域并改善光生电荷迁移速率极其重要。不同元素掺杂TiO₂,特别是两个（或多个）非金属元素共掺杂TiO₂,可以有效地窄化其禁带宽度或者在禁带区域内引入杂质态从而使得TiO₂响应可见光。此外,π-共轭碳结构可以促进电子从半导体迁移到电子受体中,将π-共轭碳结构材料复合到TiO₂表面能有效增强光生电子和空穴对的分离,从而赋予改性的TiO₂催化剂更高的光催化活性。本实验中首先以钛酸四丁酯和吡啶为前驱体,采用水解-煅烧的方法制备了吡啶型碳氮化物（CN）修饰的表面无序的C掺杂TiO₂(PCN/CTiO₂@TiO_2-x)催化剂。此外,还以钛酸四丁酯和2,6-二氨基吡啶为前驱体,用相同的简便且有效的方法成功制备了氮掺杂碳层包裹的C,N共掺杂TiO₂（C,N-TiO₂@CN）。为了确保样品制备程序的可重复性,我们严格控制了主要的操作参数:如搅拌强度、钛酸四丁酯的滴加速率、水解和煅烧时间、以及固化和碳化温度等。通过X射线衍射（XRD）、拉曼测试、透射电子显微镜（TEM）和高分辨率TEM（HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）、价带XPS（VB-XPS）、电子顺磁共振（EPR）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）、Brunauer-Emmett-Teller（BET）表面积、电化学阻抗谱（EIS）、光致发光（PL）光谱和PL寿命光谱等表征催化剂样品,来探明催化剂的物理化学性质及其与光催化分解水制氢性能之间的关系。通过实验优化后制备的最佳催化剂PCN/CTiO₂@TiO_2-x在模拟太阳光（AM1.5）下表现出很高的产氢速率为3743μmol h^-1 g^-1,并在5个循环测试实验后产氢速率依然保持稳定。根据测试计算得到该催化剂的量子效率:在波长为370 nm处达到37.5%,400 nm处达到7.0%,这一结果与报道的TiO₂基催化剂相比具有一定的可比性和优越性。PCN/CTiO₂@TiO_2-x催化剂优异的光催化剂产氢活性来自于吡啶型CN修饰,催化剂的表面无序层(TiO_2-x)和增加的氧空位/Ti³⁺三者的协同作用,使得可见光响应的C掺杂TiO₂光生电子能够快速移动到CN进而参与光催化剂分解水产氢反应。对于C,N-TiO₂@CN催化剂,通过XPS和VB-XPS测试证明了间隙碳和间隙氮成功地共掺杂到TiO₂中,使得样品UV-Vis DRS中可见光吸收区域延伸至⁵50 nm。拉曼光谱和HRTEM结果表明,在C,N-TiO₂表面存在氮掺杂的碳层,使得光生载流子能够有效分离。由于催化剂表面覆盖的氮掺杂碳层和C,N共掺杂的共同作用,在450°C煅烧的C,N-TiO₂@CN光催化剂在分解水产氢实验中具有最佳活性,在可见光照射下（λ>420nm）,其产氢速率为833.2μmol h^-1 g^-1。且C,N-TiO₂@CN催化剂在40小时的循环实验测试中能保持稳定的光活性。本实验使用低成本的原材料和易于放大的方法制备的高活性催化剂可望用于实际太阳能转化的应用。