碳氮复合物用于金属锂负极的改性研究

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当前社会正面临着严重的能源危机,传统的化石能源一方面对环境造成了极大的污染,一方面由于其不可再生的特性使人类面临资源匮乏的窘境。因此,使用更清洁、可再生的能源是最有效的一种解决方法。然而,很多新能源技术比如太阳能、风能等具有明显的波动性和间歇性,需要配合储能设备使用。在诸多储能电池体系中,锂离子电池由于具有安全性好、重量低、比能量密度高、没有记忆效应等优势,成为应用最为广泛的二次电池体系。然而,目前由于正负极材料的限制,锂离子电池容量已经达到极限。想要进一步提升能量密度和功率密度,需要对电极材料进行革新。在众多锂离子电池负极材料中,锂金属负极由于其理论比容量高、电极电势低而脱颖而出,此外,锂金属还可以与多种不含锂的正极材料匹配,实现高能量密度全电池。然而,锂枝晶的生长和较低的库伦效率限制了锂金属负极的应用。本论文主要研究了氧掺杂g-C3N4(A-G)作为界面层和氮钴共掺杂的三维中空碳材料与泡沫镍组成的复合电极(CNC@Ni)对上述困境的缓解,主要内容如下:(1)通过在锂箔上涂覆A-G人工界面层,利用其中的含N、O的官能团促进锂离子转移和均匀化锂沉积。因此,修饰后锂电极的电化学性能得到了极大的提高。对称电池在电流密度为1 mAcm-2、面积比容量为1 mAh cm-2的循环条件下,在酯类电解液中能稳定循环400小时,在醚类电解液中循环超过2100小时。与磷酸铁锂正极匹配后的全电池在1 C下循环400圈后容量保持率达到80%。(2)设计了一种氮钴共掺杂的三维中空碳材料,并将这种材料与具有三维结构的泡沫镍进行复合。利用复合电极中含氮官能团和Co/CoO成核势垒低的优势以及三维结构高比表面积的优势,诱导锂离子的均匀成核,降低电池的局域电流密度,从而实现锂的均匀沉积,抑制了枝晶的产生。这种复合材料能够实现在高电流密度和高面积比容量下的稳定长循环。对称电池在醚类电解液中以电流密度5 mA cm-2,面积容量3 mA h cm-2的条件循环,Li-CNC@Ni能稳定循环超过4000小时,远高于Li-Ni的对称电池性能。
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