二维本征磁体是自旋电子器件和拓扑材料的关键。目前二维本征磁体磁有序温度远低于室温,限制了其实际应用。本文利用密度泛函理论,研究二维本征磁体电子结构并揭示其磁耦合机制。在此基础上,通过合理的改性方法,对磁有序温度进行调控,实现室温极化输运。取得的主要研究成果如下:(1)剥离能的计算表明:二维CrBr3晶格可从其体相剥离,基态为铁磁半导体。为提高磁有序温度,设计了载流子掺杂、点缺陷和面内应力改性。其中,载流子掺杂和拉伸应力有利于增强铁磁耦合,提高居里温度(Tc)。电子结构计算发现,Cr空位及应力+载流子掺杂共同作用可以实现绝缘体-半金属转变。同时存在Cr和Br空位时,半金属性依赖缺陷相对位置。(2)预测了二维VI3晶格的电、磁性质,发现非化学计量比的V是体系表现绝缘性的主要原因。电子结构分析发现I 5p的空穴对其铁磁耦合作用至关重要,并提出了该体系的磁耦合机制:沿dx2y2-px,py-dx2y2路径的pdσ杂化。I缺陷可以有效提高居里温度至室温以上(419K),原因是I缺陷使体系保留pdσ杂化的同时引发了另一条巡游铁磁路径dx2y2-px-dx2y2。因此I缺陷体系表现出室温半金属性。(3)研究了Ni掺杂CrCl3二维晶格(Cr0.5Ni0.5Cl3)的电子结构和磁耦合方式,并验证了利用体相剥离的可行性:C2/m和R-3型体相的剥离能分别为0.34J/m2和0.32J/m2,低于石墨烯剥离能。该体系磁耦合和电子结构依赖于Cr 3d电子关联作用:当UCr≥4eV,体系为亚铁磁半金属。研究发现,Ni/Cr空位会引发亚铁磁半金属-铁磁半金属转变,而Cl空位和富Cr非化学计量比使体系表现z型反铁磁普通金属性,富Ni非化学计量比有利于稳定亚铁磁半金属性,使体系磁有序温度提高且具有室温应用的潜力。