西北半干旱区典型盆地城市大气细颗粒物及吸收性的来源解析

来源 :兰州大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:czjjay
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城市的各种污染源通过一次排放和二次生成过程带来大气颗粒物,特别是细颗粒物,既直接污染环境,又通过辐射过程影响天气气候,对人类健康、经济发展等多方面都有重大影响,定量估算污染物来源是非常重要的。伴随着社会和经济的发展以及生产和生活方式的转变,细颗粒物的来源一直在不断变化。自2013年中国实施大气污染防治行动计划以来,中国城市的来源解析结果表明工业排放显著减少,机动车排放有所增加,且部分城市不利天气条件下机动车排放成为能见度下降的重要原因。兰州作为西北半干旱区典型河谷盆地城市,细颗粒物来源解析结果主要依据是污染较严重的2012—2013年,而对2013年以后污染减轻情形下污染源解析研究较少,兰州闭塞地形引起的不利扩散条件对污染来源解析的影响尚需进一步明确,已有的研究大多基于离线分析,日变化信息未充分考虑。同时,兰州地区出现随污染加重而大气单次散射反照率快速降低的情形也对来源解析提出新需求。针对上述存在的问题,本文使用2019年12月至2020年11月的PM2.5、有机碳(Organic Carbon,OC)、元素碳(Element Carbon,EC)、水溶性离子和元素的高精度小时在线数据,采用正定矩阵因子分解模型和多元线性回归模型,考虑了西北半干旱区典型河谷盆地城市特点,包括不利扩散条件与来源解析,吸收性增强与来源解析等多种因素作用,分别进行了PM2.5和吸收系数的来源解析,给出了机动车排放源对西北半干旱区典型盆地城市细颗粒物的贡献,得到了影响吸收系数的主要污染源。主要结果和结论如下:(1)兰州冬季污染最为严重,PM2.5质量浓度为72.8μg·m-3,有机物(Organic Matter,OM)和二次无机气溶胶(Secondary Inorganic Aerosols,SIAs)是最主要成分。研究期间春季、夏季和秋季的PM2.5质量浓度分别为39.2、24.3和43.6μg·m-3,春夏季随污染加重OM和SIAs占比减小,冬季随污染加重SIAs占比减小,而OM则稳定在40.0%左右。(2)兰州主要人为污染源为机动车排放源、二次生成源和燃煤源,其年均贡献分别为37.0%、23.9%和10.0%,其中机动车排放的贡献突出,在秋季、冬季、春季和夏季分别达到了57.0%、36.0%、30.0%和26.0%,且秋冬季节机动车排放的贡献随污染加重增加,这与秋冬季节重污染天气下扩散条件差所引起的一次污染物的累积有关。沙尘源是兰州不容忽视的自然源,其年均贡献达到了21.0%,且随PM2.5的增大春夏季节沙尘源的贡献增加。(3)机动车排放贡献了大部分的EC,其年均贡献达到84.6%,此外冬季燃煤也贡献了23.0%的EC。主要污染源的日变化表明人为污染源有明显的日变化,而沙尘源的日变化并不明显。早高峰时段的机动车排放高峰在春季和夏季出现较早,秋季和冬季出现较晚,这与居民作息的时间有关,大气扩散条件和人类活动都影响了这些人为污染源的日变化。(4)秋季和冬季机动车以本地排放为主,且当机动车排放质量浓度较高时,往往都对应着不利扩散的气象场。冬季、春季和秋季的二次生成和燃煤都对应着强劲西风带来的高浓度的污染物,这可能与西固分布的石化工厂及热电厂相关。对机动车排放源贡献突出的原因进行分析,结果表明工业排放的相对减少和机动车数量的增加是导致兰州和中国其他城市机动车排放量贡献较高的原因。除此之外不利的扩散条件和较小的相对湿度也是机动车排放贡献高的原因,在全球其他扩散条件差的城市也发现了这种机动车排放的突出贡献。(5)两种吸收系数来源解析模型的结果都表明机动车排放是吸收系数的最主要贡献者,基于正定矩阵因子分解模型的结果表明其贡献在冬季、春季、夏季和秋季分别达到了67.5%、83.8%、77.4%和80.9%,其次为燃煤源,其年均贡献为11.4%。基于正定矩阵因子分解模型的吸收系数来源解析结果表明污染源有较为明显的波长依赖性,其中机动车排放源的贡献随波长变长而增加。两种方法拟合的吸收系数的相关系数表明正定矩阵因子分解模型拟合结果非常稳定,而多元线性回归方法波动比较大,因此基于正定矩阵因子分解模型进行吸收系数来源解析的结果更具有参考价值。
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