血红蛋白修饰电极降解三氯乙酸的工艺特性

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卤乙酸(HAAs)是一类普遍存在且致癌性强的水中氯化消毒副产物,由于该类物质具有难挥发性、亲水性强等性质,导致其在水中存留时间长,持续性危害大。三氯乙酸(TCAA)为卤乙酸中致癌性最强的有机氯化物,因此,开展电化学等降解TCAA的研究具有重要的现实意义。首先,本实验通过湿氧化回流法在石墨电极上制得多壁碳纳米管(MWCNTs)膜,利用海藻酸钠(SA)将血红蛋白(Hb)固定在(MWCNTs/C)电极表面,得到Hb/SA-MWCNTs/C修饰电极。采用紫外可见光谱、傅里叶红外光谱、扫描显微镜等表征,验证了修饰电极表面的Hb仍保持与天然Hb相似的结构特征;循环伏安结果表明Hb修饰电极在pH = 7.0的磷酸盐缓冲溶液中出现了一对可逆的氧化还原峰(Epa = ? 0.237 V,Epc = ? 0.316 V),这是Hb血红素辅基中心Fe(III)/Fe(II)的氧化还原特征峰。同时该修饰电极在TCAA溶液中存在明显的还原脱氯峰,相应的脱氯峰电流密度响应随着TCAA浓度增大而逐渐增大,表明Hb修饰电极对TCAA具有良好的电催化还原特性。其次,系统地考察了主要工艺参数对Hb/SA-MWCNTs/C电极降解TCAA的影响,结果表明,当电解质浓度为0.2 mol/L,电流密度为1.69 mA/cm~2,温度为40℃和SA包埋量为3 g/L时,TCAA的脱氯效率最好。最后,对Hb/SA-MWCNTs/C的电极稳定性进行了研究,从去除率和电流效率的变化上证明了所制备的修饰电极具有较好的稳定性。重复使用5次后对TCAA的去除率仍保持在85%以上,比无包埋的Hb-PBS/MWCNTs/C修饰电极高出20%以上;电流效率保持相对稳定,降幅在10%以内,保证了Hb较高的催化活性。
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