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近年来,水体有机污染水平的增加已成为全球关注的问题。吸附-预氧化法(AOPs)是目前环境污染治理中最具吸引力的方法。纳米技术的进步为开发用于这些处理技术的创新纳米材料设计做出了显著的贡献。然而,纳米材料的工业适应性主要取决于一种廉价、高效、易于重复使用的材料设计。在此框架下,石墨烯(a-b)和氧化钴(c)纳米材料合理设计成整体材料即,用于吸附和促进氧化过程的应用。
(a)吸附法是一种非常有前途和有效的去除水中染料的处理技术。在几种经典的吸附剂设计中,具有独特尺寸和优异理化性能的石墨烯纳米材料是新兴的吸附剂材料,可替代传统的活性炭和碳纳米管(CNTs)设计。然而,与纳米石墨烯的不方便记忆相关的工程问题和与人类细胞生物毒性相关的环境问题严重阻碍了它在环境保护中的应用。为了解决这一问题,利用尿素和石墨的廉价化学前驱体,通过水热法将石墨烯纳米材料组装成整体材料。整体石墨烯作为一种可重复使用的吸附剂,用于去除水中的亚甲基蓝、MB染料。采用扫描电镜、傅里叶透射红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、x射线光电子光谱(XPS)、热失重曲线分析和氮吸附-脱附等温线对整体材料进行了表征。表征结果表明,石墨烯整体形态具有宏观尺寸、三维孔隙网络和良好的表面性质(如官能团和芳香域),能够方便地在单体与污染物分子之间进行传质和简单回忆。MB的吸附最适合于朗缪尔等温线、伪二阶动力学和粒子内扩散动力学模型。该吸附剂即使在碱性、pH值和盐环境中也能去除98%的MB染料。利用石墨烯单体去除MB具有良好的自发放热吸附过程。静电与桩间的相互作用被认为是一个关键的相互作用过程。总体结果表明,使用石墨烯单体去除MB提供了一种很有前途的石墨烯纳米片替代品,且不涉及环境问题。
(b)尽管如此,与粉末状石墨烯纳米吸附剂相比,单片石墨烯设计具有可负担得起的重复使用性能和3D孔隙形态,在去除污染水中的染料方面具有更好的潜力。然而,由于有机胺在微米范围内具有较大的孔隙尺寸和表面疏水性所导致的机械不稳定性以及染料去除能力不足,需要在整体设计上进行进一步的创新。在一些尝试中,纳米客体(如碳纳米管)被广泛用于改善石墨烯单体的孔隙形貌和机械稳定性。然而,碳纳米管的疏水性和昂贵的制备方法通常无法去除水中的亲水型有机污染物(如染料)。在这个框架中,我们使用了廉价、机械强度高、亲水性强的纳米级温度氧化纤维素纳米纤维(CNFs), 通过水热法组装了单片石墨烯的混合设计(GO/CNFs)。采用多种先进技术对混合单体进行了表征,并作为吸附剂用于去除水中的MB染料。氧化石墨烯/CNFS复合单体的表面积(486 m2/g)和机械稳定性(380 Kpa)均有显著提高,分别比单独石墨烯单体的表面积(128 m2/g)和机械稳定性(75 Kpa)分别提高了4倍和5倍。认为以氢键为主的强化学相互作用是杂化单体形成的主要驱动力。纳米纤维素的加入对染料吸附性能有协同作用。氧化石墨烯/CNFs单体可以完全去除痕量到中等浓度的MB染料。吸附等温线行为可以归结为:Langmuir等温线>Freundlich等温线>Temkin等温线模型。最大吸附量为227.27mg/g,远远高于已有报道的几种三维石墨烯设计和磁性可回收吸附剂的功能复合材料。纳米纤维素的加入量与染料吸附能力呈指数关系。高表面电荷密度和比表面积是染料吸附的主要机理。混合设计具有良好的可重用性和再生性能,处理后的水没有再污染。
(c)有机污染物氧化分解成无害产品(即过氧单硫酸盐(PMS)活化产生的硫酸根(SO4??)是一种很有吸引力的高级氧化技术(AOPs)。其中PMS与固体氧化钴(Co3O4)催化剂的组合(即,纳米尺度的异质结构是最理想的,因为有限的能量输入,简单的过程即。,在常温和常压条件下工作,以及理想的降解和矿化性能。然而,这些设计(即在水流系统中,Co3O4)由于超细粉体和与团聚相关的表面积有限,通常表现出复杂的可重用性和缓慢的速率动力学。为了解决这一问题,人们提出了各种复杂的设计,以生产具有增强表面积的Co3O4多孔纳米结构,并利用Co3O4来支持材料的方便再利用。然而,合理控制合成性能、可调催化性能和水相功能的钴异质结构仍然非常适合于实际的先进氧化应用。在这项研究中,我们展示了一种新的可扩展的方法,基于热诱导相分离化学,并允许一个可控的Co3O4纳米of原位生长到一个独立的整体聚合物。整体式催化剂的特点是几个推进技术,如场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氮adsorption-desorption等温线分析、程序升温还原氢分析(TPR-H2),循环伏安法(CV)曲线,获得了形态学和弹性和机械动力学,整体式催化剂的物理化学和催化特性。详细的表征表明,Co3O4纳米团均匀紧密地附着在介孔聚合物网络上,表面积为230.0m2/g,具有良好的机械稳定性、弹性性能和可调几何形状。系统地研究了整体催化剂的形成机理。通过对模型有机化合物(SP-50)的降解来评价整体催化剂(SP-50)的催化性能。、酸橙7、AO7)在各种操作条件下。结果表明,在最佳条件下,AO7的完全脱色时间<2min,>84%TOC矿化,钴的浸出量可忽略不计。SP-50/PMS 系统还可以有效去除抗生素四环素、酸性橙52(典型的偶氮荧光染料)和罗丹明B(典型的碱性染料)等多种化合物。时间分辨电子顺磁共振(EPR)数据显示,SO4??和??OH是主要的氧化产物。此外,具有良好的机械稳定性的量身定制的宏观形状,使整体催化剂在多次运行中易于重复使用。其优异的催化性能可归因于在单体表面形成了丰富的Co-OH键。结果表明,高性能可重复使用的整体催化剂在水环境有机污染物的修复方面具有一定的优势。
(a)吸附法是一种非常有前途和有效的去除水中染料的处理技术。在几种经典的吸附剂设计中,具有独特尺寸和优异理化性能的石墨烯纳米材料是新兴的吸附剂材料,可替代传统的活性炭和碳纳米管(CNTs)设计。然而,与纳米石墨烯的不方便记忆相关的工程问题和与人类细胞生物毒性相关的环境问题严重阻碍了它在环境保护中的应用。为了解决这一问题,利用尿素和石墨的廉价化学前驱体,通过水热法将石墨烯纳米材料组装成整体材料。整体石墨烯作为一种可重复使用的吸附剂,用于去除水中的亚甲基蓝、MB染料。采用扫描电镜、傅里叶透射红外光谱(FTIR)、拉曼光谱、x射线光电子光谱(XPS)、热失重曲线分析和氮吸附-脱附等温线对整体材料进行了表征。表征结果表明,石墨烯整体形态具有宏观尺寸、三维孔隙网络和良好的表面性质(如官能团和芳香域),能够方便地在单体与污染物分子之间进行传质和简单回忆。MB的吸附最适合于朗缪尔等温线、伪二阶动力学和粒子内扩散动力学模型。该吸附剂即使在碱性、pH值和盐环境中也能去除98%的MB染料。利用石墨烯单体去除MB具有良好的自发放热吸附过程。静电与桩间的相互作用被认为是一个关键的相互作用过程。总体结果表明,使用石墨烯单体去除MB提供了一种很有前途的石墨烯纳米片替代品,且不涉及环境问题。
(b)尽管如此,与粉末状石墨烯纳米吸附剂相比,单片石墨烯设计具有可负担得起的重复使用性能和3D孔隙形态,在去除污染水中的染料方面具有更好的潜力。然而,由于有机胺在微米范围内具有较大的孔隙尺寸和表面疏水性所导致的机械不稳定性以及染料去除能力不足,需要在整体设计上进行进一步的创新。在一些尝试中,纳米客体(如碳纳米管)被广泛用于改善石墨烯单体的孔隙形貌和机械稳定性。然而,碳纳米管的疏水性和昂贵的制备方法通常无法去除水中的亲水型有机污染物(如染料)。在这个框架中,我们使用了廉价、机械强度高、亲水性强的纳米级温度氧化纤维素纳米纤维(CNFs), 通过水热法组装了单片石墨烯的混合设计(GO/CNFs)。采用多种先进技术对混合单体进行了表征,并作为吸附剂用于去除水中的MB染料。氧化石墨烯/CNFS复合单体的表面积(486 m2/g)和机械稳定性(380 Kpa)均有显著提高,分别比单独石墨烯单体的表面积(128 m2/g)和机械稳定性(75 Kpa)分别提高了4倍和5倍。认为以氢键为主的强化学相互作用是杂化单体形成的主要驱动力。纳米纤维素的加入对染料吸附性能有协同作用。氧化石墨烯/CNFs单体可以完全去除痕量到中等浓度的MB染料。吸附等温线行为可以归结为:Langmuir等温线>Freundlich等温线>Temkin等温线模型。最大吸附量为227.27mg/g,远远高于已有报道的几种三维石墨烯设计和磁性可回收吸附剂的功能复合材料。纳米纤维素的加入量与染料吸附能力呈指数关系。高表面电荷密度和比表面积是染料吸附的主要机理。混合设计具有良好的可重用性和再生性能,处理后的水没有再污染。
(c)有机污染物氧化分解成无害产品(即过氧单硫酸盐(PMS)活化产生的硫酸根(SO4??)是一种很有吸引力的高级氧化技术(AOPs)。其中PMS与固体氧化钴(Co3O4)催化剂的组合(即,纳米尺度的异质结构是最理想的,因为有限的能量输入,简单的过程即。,在常温和常压条件下工作,以及理想的降解和矿化性能。然而,这些设计(即在水流系统中,Co3O4)由于超细粉体和与团聚相关的表面积有限,通常表现出复杂的可重用性和缓慢的速率动力学。为了解决这一问题,人们提出了各种复杂的设计,以生产具有增强表面积的Co3O4多孔纳米结构,并利用Co3O4来支持材料的方便再利用。然而,合理控制合成性能、可调催化性能和水相功能的钴异质结构仍然非常适合于实际的先进氧化应用。在这项研究中,我们展示了一种新的可扩展的方法,基于热诱导相分离化学,并允许一个可控的Co3O4纳米of原位生长到一个独立的整体聚合物。整体式催化剂的特点是几个推进技术,如场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氮adsorption-desorption等温线分析、程序升温还原氢分析(TPR-H2),循环伏安法(CV)曲线,获得了形态学和弹性和机械动力学,整体式催化剂的物理化学和催化特性。详细的表征表明,Co3O4纳米团均匀紧密地附着在介孔聚合物网络上,表面积为230.0m2/g,具有良好的机械稳定性、弹性性能和可调几何形状。系统地研究了整体催化剂的形成机理。通过对模型有机化合物(SP-50)的降解来评价整体催化剂(SP-50)的催化性能。、酸橙7、AO7)在各种操作条件下。结果表明,在最佳条件下,AO7的完全脱色时间<2min,>84%TOC矿化,钴的浸出量可忽略不计。SP-50/PMS 系统还可以有效去除抗生素四环素、酸性橙52(典型的偶氮荧光染料)和罗丹明B(典型的碱性染料)等多种化合物。时间分辨电子顺磁共振(EPR)数据显示,SO4??和??OH是主要的氧化产物。此外,具有良好的机械稳定性的量身定制的宏观形状,使整体催化剂在多次运行中易于重复使用。其优异的催化性能可归因于在单体表面形成了丰富的Co-OH键。结果表明,高性能可重复使用的整体催化剂在水环境有机污染物的修复方面具有一定的优势。