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硅烷偶联剂同时具有亲水端和疏水端,故两种不同的材料可以由第三种中间材料-偶联剂结合在一起。通过硅烷偶联剂同时对SiO2和天然鳞片石墨进行表面改性,不仅能有效增强SiO2和天然鳞片在有机溶剂中分散性和均匀性,更能有效地把填料、负极材料、聚合物基体三者之间有效地结合起来,改善电极/电解质之间的界面亲和性。针对上述目的,本文的主要研究内容为制备电极/电解质界面亲和性高、循环性能优异的PEO基复合固态聚合物电解质（Composite solid polymer electrolyte,简称CSPE）和碳基负极材料。首先,研究电解质中不同填料组分之间质量比对于电解质电化学性能变化的影响及规律,尝试不同改性方法对无机填料进行改性,增强无机填料在聚合物电解质中的分散性和均匀性,提升复合聚合物电解质（Composite polymer electrolyte,简称CPE）的电化学性能。此外,尝试不同方法对碳基负极材料天然鳞片石墨进行改性,制备出具有优异电化学稳定性、高比容量、与电解质材料具有强界面相容性的碳基负极材料。本文采用简便的溶液浇铸法来制备PEO基固态聚合物电解质膜（Solid polymer electrolyte,简称SPE）,分析比较不同EO:Li摩尔比、不同分子量PEO和不同种类填料和填料比对所合成PEO基固态聚合物电解质性能的影响,结果表明采用EO:Li=18:1摩尔比制、PEO分子量M=500000所制备出的PEO基固态电解质成膜均匀且具有最高的离子电导率8×10-6 S/cm,PEO18Li TFSI-10mass%LAGP复合聚合物电解质膜具有最好的机械性能和室温离子电导率,其中抗拉强度为2.52MPa,弹性模量为4.81 MPa,室温离子电导率为7.5×10-5 S/cm。此外,所测的五种电解质膜在0.10 V-5.00 V之间拥有稳定的电位窗口,这为日后全固态锂电池中正极活性物质的选择奠定了良好的基础,提供了广阔的选择空间。本文采用硅烷偶联剂改性纳米SiO2和天然鳞片石墨,用硅烷偶联剂改性纳米SiO2时通过简单的液相混合法,结果表明添加了改性纳米SiO2制备的复合聚合物电解质PEO18Li TFSI-10mass%改性SiO2在表面分散性、离子电导率、抗拉伸强度、锂稳定性等方面均有了明显的提高,改性后的聚合物电解质膜离子电导率为4.94×10-5 S/cm,抗拉强度为2.06 MPa,弹性模量为4.23 MPa;用硅烷偶联剂改性天然鳞片石墨时,分别尝试了四种改性方法和四种硅烷偶联剂添加比例,结果表明,强酸处理后直接滴加KH-570的方法和滴加10 mass%KH-570处理的天然鳞片石墨具有最佳的循环性能,首次可逆容量为255.6 m Ah/g,循环18次之后可逆容量达到最大为359.2 m Ah/g,容量没有发生衰减,保持率为100.0%。