【摘 要】
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随着工业的发展,有机污染物废水问题日益严重,对有机废水的治理成为重要课题。金属-有机骨架(MOFs)化合物由于其高孔隙率、可控孔结构、大量的活性位点,表现出特殊的表面吸附活性。聚偏氟乙烯(PVDF)由于其较好的热稳定性、化学惰性、机械强度,广泛用于液相分离过程。MOFs/PVDF杂化膜材料,在结合二者优秀的表面吸附活性同时,可较好地解决MOFs粉末材料实际使用中回收困难的缺点,并可能由于界面协同效
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随着工业的发展,有机污染物废水问题日益严重,对有机废水的治理成为重要课题。金属-有机骨架(MOFs)化合物由于其高孔隙率、可控孔结构、大量的活性位点,表现出特殊的表面吸附活性。聚偏氟乙烯(PVDF)由于其较好的热稳定性、化学惰性、机械强度,广泛用于液相分离过程。MOFs/PVDF杂化膜材料,在结合二者优秀的表面吸附活性同时,可较好地解决MOFs粉末材料实际使用中回收困难的缺点,并可能由于界面协同效应获得增强的表面吸附活性。首先,本文研究了纳米级介孔MOF:NH2-MIL-101(Cr)对多种不同的染料的吸附活性。结果表明,NH2-MIL-101(Cr)对于刚果红(CR)表现出选择性吸附性能,25℃下最大吸附量qmax=1205 mg/g,远高于目前文献报道的其他MOFs材料对CR的最大吸附量,并对吸附活性和吸附选择性机理进行了探讨。其次,将NH2-MIL-101(Cr)以质量分数1%、2%、4%掺杂入PVDF铸膜液中,通过相转化制备杂化膜;同时通过对PVDF膜进行羟基化和以阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)改变膜表面电荷后进行表面浸渍两种复合方法制备了NH2-MIL-101(Cr)/PVDF杂化膜。应用XRD、SEM、FT-IR以及TG等技术进行了结构表征,并对比了其吸附性能上的不同。结果表明,在掺杂制备的混合杂化膜中,NH2-MIL-101(Cr)纳米颗粒均匀分布;使用浸渍法制备的杂化膜中,NH2-MIL-101(Cr)纳米颗粒大量沉积在改性后的PVDF膜表面。与PVDF纯膜相比较,杂化膜的吸附量和过滤性能有大幅提高,并体现了良好的循环吸附性能。最后,采用溶剂热法合成MIL-68(Al),并分别以质量分数1%、2%、4%、6%掺杂入PVDF铸膜液中,通过相转化制备固态杂化膜。所制得的MIL-68(Al)/PVDF杂化膜对含强吸电子集团的对硝基苯酚(PNP)和含硫原子的亚甲基蓝(MB)有较好的吸附性能。和PVDF纯膜相比,杂化膜的吸附量和过滤性能均有大幅提升,并对选择性吸附机理进行了探讨。
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