基于第一原理计算，本论文系统地研究了掺杂、应变和界面效应对石墨烯及其衍生物的功能调制以及这些效应所诱导的新奇的量子现象。控制电荷载流子类型和浓度是发展石墨烯电子学的关键步骤。我们发现在石墨烯/碳化硅(0001)界面，氟原子插层可将外延石墨烯本征的“电子”型载流子调节至“空穴”型。插层导致界面电荷重新分布，诱发了奇特的物理现象：外延石墨烯的空穴浓度随着氟原子掺杂浓度的增大非单调递增以及界面磁性的出现。与传统掺杂方法相比，这种界面调制掺杂方法使掺杂原子与载流子传输通道空间分离，降低了对石墨烯载流子迁移率的影响。石墨烯是自然界中最强的二维材料，但是我们发现无论电子还是空穴掺杂都可以进一步增强石墨烯的强度。这种对材料强度的“电子化”增强，区别于传统的“结构化”增强，来源于电荷掺杂改变了石墨烯的电子结构，进而导致声子重整化。我们指出，导致石墨烯在应变下断裂的K1声子模式的软化，与石墨烯中应变增强的孔恩异常有关。电荷掺杂抑制了石墨烯的孔恩异常，使K1模式变硬，因而提高了石墨烯强度。同时，由于石墨烯狄拉克锥处高的电子-空穴对称性，电子和空穴掺杂对石墨烯的强度增强具有类似的效果。尽管石墨烯展现出了很多奇特的物理性质，但是它并不是超导体。一旦实现石墨烯超导，将推动石墨烯更广阔的物理应用和器件集成。我们发现，在电荷掺杂和拉伸应变共同作用下，石墨烯可以转变成一个传统超导体。其中，电荷掺杂增大了石墨烯的费米面，拉伸应变显著地增强了石墨烯的电声耦合。在实验上可实现的掺杂(～4×1014cm2)水平和应变(～16%)条件下，我们预测石墨烯的超导温度可达～30K。最后，我们研究了石墨烯及其衍生物在拓扑绝缘体中的应用。我们在功能化的锗烯(GeX, X=H, F, Cl, Br, I)中预测了一类新的二维拓扑绝缘体。其中，GeI是带隙约为0.3eV的拓扑绝缘体，而GeH、GeF、GeCl和GeBr在应变下可以转变为带隙超过0.1eV的拓扑绝缘体。我们也指出了一个决定大拓扑非平庸带隙的新机制：功能化使具有强自旋轨道耦合的σ轨道占据费米面，而非原先自旋轨道耦合比较弱的π轨道。这一工作提供了在室温下利用量子自旋霍尔效应的可能途径。