镁离子电池具有价格低廉、安全性好、能量密度高等优点,是最有发展前景的新型储能电池技术之一,但是镁离子电池较低的倍率性能和循环稳定性限制了它们在储能电池中的实际应用。为了解决上述问题,本论文采用具有层状结构的过渡金属氧化物和硫化物分别构建了镁离子电池、锂镁双盐电池和钠镁双盐电池。采用第一性原理计算和多种实验手段对上述镁基二次电池的电化学性能进行了表征,分析了它们的电化学反应机理。通过系统的研究,揭示了Ti O2-B纳米线在镁离子电池中的表面镁离子存储反应机制,阐明了Ti O2-B纳米线在锂镁双盐电池中的锂离子赝电容存储机制,发现了基于原位扩层作用的过渡金属硫化物镁基双盐电池材料,构建了基于二维过渡金属硫化物的高性能钠镁双盐二次电池。上述工作为揭示不同镁基二次电池体系的电化学反应原理提供了可靠的理论依据,并为镁基二次电池电化学性能的改进提供了可行的技术方案。