铂及铂基催化剂的制备及其甲酸电催化性能的研究

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燃料电池是一种将化学能不经过燃烧转换为电能的能量转换设备,因此具有高效率、清洁、快速启动等优点,是继水力发电、火力发电和核能发电之后的新型连续的发电技术。其中,由于甲酸无毒、对Nafion膜的渗透低、存储和运输方便安全,甲酸替代甲醇和氢气做燃料的直接甲酸燃料电池得到了人们的广泛关注。然而,甲酸燃料电池的商业化应用仍然有困难:主要是常用的铂催化剂的价格昂贵、易中毒。因此,为了促使直接甲酸燃料电池实现商业化,合成一种高效的阳极催化剂是关键。本文合成了三种催化剂,具体研究工作如下:  首先,采用聚乙烯亚胺(PEI)作为功能化剂,通过简单的方法制得水溶性的还原氧化石墨烯(PEI-G)。随后以PEI-G作为载体,以甲醇为还原剂制备了不同PEI/G质量比的Pt纳米粒子。并用透射电镜(TEM)和X射线能谱仪(EDS)对其形貌、结构和成分进行了表征,用电化学方法对其电催化氧化甲酸的性能进行了研究。结果表明Pt纳米粒子分散均匀且粒径小于5nm,而且电化学测试也表明一定量的PEI可以显著提高甲酸电催化活性。  其次,以八酰胺酸基倍半硅氧烷(OM-POSS)为包覆剂和稳定剂、甲醛为还原剂,制备了单分散的Pt-Pd纳米粒子,用TEM、X射线衍射(XRD)和EDS对其形貌、结构及成分进行表征。TEM表征结果表明,合成的Pt-Pd纳米粒子具有好的分散性,而且粒径较小。XRD和EDS结果也证明了合成的物质是单分散的Pt-Pd纳米粒子。电化学表征结果表明,与纯Pt和商业铂碳催化剂相比,该单分散的Pt-Pd纳米催化剂表现出较高的催化活性和稳定性,优秀的抗CO中毒的能力。  最后,研究了以八氨基倍半硅氧烷(OA-POSS)为包覆剂和保护剂,乙二醇为还原剂,用水热法合成了Pt-Co纳米粒子,用TEM和XRD对其形貌及结构进行表征。结果表明,在不需要高温热处理条件下,合成的Pt-Co纳米粒子的平均直径为3.4 nm,且纳米粒子分散均匀。电化学测试结果表明,与纯Pt和商业铂碳催化剂对比,Pt-Co催化剂不仅提高了催化活性、稳定性和抗CO中毒的能力,而且降低了Pt的使用量。
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