Fe同晶置换纳米ZSM-5分子筛的制备及MTO反应性能

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dqylovezf1314
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
甲醇制低碳烯烃(MTO)反应催化剂的研究和开发对于解决我国石油资源短缺、通过非石油路径生产低碳烯烃具有重要意义。本文采用预制晶种引导法合成了纳米尺度的ZSM-5硅铝酸盐分子筛,分别采用液相沉积、同晶置换以及碱脱硅法对纳米ZSM-5分子筛进行了改性,通过XRD、N2物理吸附、SEM、27Al MAS NMR和NH3-TPD等手段对样品的结构和酸性进行了表征,并以甲醇制低碳烯烃反应评价了改性前后分子筛的催化性能,研究了分子筛的晶粒尺寸、酸性等物理化学性能与催化性能的关系。考察了无机碱脱硅改性时间对不同硅铝比的纳米ZSM-5分子筛的酸性、孔结构及其反应性能的影响规律。研究结果表明,具有更高硅铝比的分子筛在碱处理过程中由于脱硅程度更大,形成二次介孔的孔径分布范围更宽。硅铝比为100和300的纳米ZSM-5分子筛的适宜碱处理时间分别为60 min和30min。碱脱硅改性的分子筛均在不同程度上改善了MTO反应的催化性能。分别采用Zn(NO32、Ga(NO33和Fe(NO33等不同金属盐溶液通过液相沉积法对纳米ZSM-5分子筛进行改性,并研究了金属种类、担载量对改性后催化剂的酸性及催化性能的影响。结果表明,与Zn、Ga改性的分子筛相比,Fe改性的ZSM-5分子筛催化MTO反应性能提高的幅度更大。通过比较不同Fe沉积量的分子筛的催化性能可见,当Fe沉积量为1.4 wt%时,C2C4低碳烯烃的总选择性最高。碱处理后再进行液相沉积改性的分子筛的催化性能进一步提高。通过研究原位合成的Fe部分同晶置换的纳米[Fe,Al]ZSM-5分子筛的物理化学性能及催化性能发现,固定初始凝胶的Fe/Al=1,当Si/(Fe+Al)=100、300和500时均能合成出纯相的具有MFI拓扑结构的纳米分子筛。通过晶胞参数、UV-vis和XPS等表征结果证明Fe原子进入到分子筛的骨架中,Br?nsted酸性位密度对甲醇制低碳烯烃反应的产物分布有显著的影响,Si/(Fe+Al)=300的[Fe,Al]NZ5(300)催化剂表现出优异的MTO反应性能,在490 oC、WHSV=1 h-1、1atm的条件下,甲醇的转化率为100%时,C2C4低碳烯烃的选择性达到82.5%。将该催化剂经碱处理后,MTO反应性能得到进一步提高,C2C4低碳烯烃的选择性提高到83.8%。
其他文献
报道了无保护气氛条件下,采用高温固相还原法合成适用于农用塑料地膜的光转换添加剂,共掺铜、铕激活剂的硫化钙(CaS)无机荧光材料,用X射线光电子能谱(XPS)方法对光转换添加剂
从1978年开始,我国逐步从沿海向内地实施对外开放政策,在政策作用的支持下,东部地区得到了优先发展,而西部地区相对落后,这也导致了我国东中西部发展严重失衡问题,表现在利用外资方面则是呈“东高西低”格局。为缩小东西部差异,实现我国经济的均衡发展,我国于2000年开始逐步实施西部大开发战略,重点工作是加快完善西部地区基础设施建设。截止至今,西部大开发战略已初显成效、进入深化阶段,而作为西部重镇的成都在
首都北京的城市发展进入了城市化、市场化、国际化和现代化的加速期。首都城乡环境问题作为城乡经济社会发展状况的综合反映,因人口、资源、环境的制约和各种社会矛盾的影响,
《四库全书》“支部”汇集了历史文献的精粹,特别是把《旧唐书》、《旧五代史》整理辑录在正史类中,盖定二十四史,将清之前中国历朝正史全部展现出来,给历史研究提供了基本史料,对
《动态》:豪悦护理于10月27日披露2020年第三季度报告,您可否为我们介绍公司近期的经营情况?  孔铭:2020年前三季度实现收入20.38亿,同增46.7%;归母净利润4.92亿,同增139.9%;归母扣非净利润4.81亿,同增141.2%。其中单Q3实现收入6.52亿,同增18.9%;归母净利润1.17亿,同增54.7%;归母扣非净利润1.15亿。其中20年Q1/Q2/Q3分别实现收入4.9
传闻1  近期在无锡展会上签订了多项协议  求证:属实。  近日,有投资者在互动平台上向上能电气(300827)询问:“公司在近期无锡展会上签订了多项协议,请问公司是否属实?具体情况如何?公司为何没有公告?”  对此,上能電气表示属实,另外还解释了这是因为公司签订的战略合作协议尚未达到信息披露标准,所以未披露。  据了解,在中国(无锡)国际新能源大会上,上能电气与国家电投集团科学技术研究院就储能领