水凝胶是一类含水、具有交联网络的高分子材料,具有类似生物组织的微观结构、内部环境和力学性能,在组织工程、软物质驱动器、可穿戴器件和人工肌肉等领域有着广泛的应用前景。然而,传统的水凝胶材料存在着力学性能差、响应速度慢等问题,极大地限制了其实际应用。因此,设计并制备具有优异力学性能、快速响应行为的水凝胶已成为软物质领域的一个重要研究方向。通过在聚合物交联网络中引入有效的能量耗散机制,可以构筑具有优异力学性能的水凝胶。疏水缔合作用,是生命体中最常见的非共价作用之一。嵌段共聚物胶束是一种典型的疏水缔合自组装纳米结构,以修饰的嵌段共聚物胶束作为巨型交联点,可以合成具有高强度韧性的水凝胶,在应变过程中,通过胶束的变形和破坏来耗散能量,从而达到增强增韧的目的。在此基础上,可以通过特定的单体设计,在水凝胶中引入氢键单元,利用疏水缔合作用和氢键的协同作用以及氢键的响应性,构筑具有功能性的水凝胶材料,并实现水凝胶快速的刺激-响应行为。基于上述思想,本文的研究内容主要包含以下两个方面:(1)设计了由水和二甲基亚砜(DMSO)组成的双溶剂体系,系统地研究了溶剂作用对于三嵌段共聚物胶束(F127DA胶束)交联凝胶力学性能和微观形貌的影响。通过调节该水凝胶中DMSO的含量,该凝胶的拉伸断裂伸长率可以从800%变化到2776%,压缩模量可以从0.28±0.03 MPa变化到0.04±0.01 MPa,而其断裂韧性基本保持在0.4-0.5 MJ/m~3;另一方面,通过调节双溶剂体系中DMSO的含量,可以有效地调控该凝胶的孔结构和微相分离结构。为了系统地研究溶剂对胶束交联水凝胶的影响,通过单轴拉伸、压缩、循环拉伸和溶胀实验,揭示了溶剂对胶束交联凝胶力学性能的影响;通过扫描电子显微镜(SEM)、原位小角X射线散射(in-situ SAXS)和广角X射线衍射(WAXD),进一步证实了胶束交联凝胶的能量耗散机制,揭示了溶剂对凝胶微观结构演变的影响;通过溶剂交换实验和热力学分析,证实了胶束交联凝胶的可逆性。本文系统地阐述了溶剂与聚合物相互作用对胶束交联水凝胶的影响,验证了胶束交联凝胶的能量耗散机制,为构筑和调控高强度凝胶提供了理论依据。(2)设计并合成了一端有双键、一端有四重氢键结构的单体(PEGMA-UPy),通过多重氢键和疏水缔合的协同作用构筑了高强度、自粘附、可注射的形状记忆水凝胶。该水凝胶有着强度高、低溶胀、稳定性好等优点。通过变温红外确认了交联网络中四重氢键的存在,并通过溶胀实验和重复的自粘附实验,证实了氢键和疏水缔合作用的存在,为构建具有自粘附和自愈合的水凝胶网络提供了思路;通过程序化的设计,设计并赋予了水凝胶形状记忆效应,该水凝胶可以在20 s内达到88%以上的形状回复率,DMA和DSC的结果证实了该过程依赖于温度响应的模量变化;通过调节体系的单体浓度和溶剂交换的过程,实现了凝胶的可注射性。本文研究成果为设计和构筑高强度的形状记忆水凝胶提供了新思路,拓展了可注射水凝胶的构筑方法,有望推动水凝胶在组织工程、3D打印和软物质器件等领域中的应用。