石墨烯是一种新型纳米碳材料，具有独特的二维蜂窝状晶体结构，以及优异的电学、热学、光学和力学等性能，因而在电子器件、光学器件、传感器件、电化学储能、复合材料、热管理等领域有着广阔的应用前景。化学气相沉积(CVD)法是目前常用的制备大面积石墨烯的方法，但其生长机制尚不明确，如何采用CVD方法控制石墨烯的晶界和制备大面积单晶石墨烯仍存在巨大的挑战。本论文系统研究了石墨烯的CVD生长动力学，发展了控制多晶石墨烯晶畴结构和制备大面积高质量单晶石墨烯的方法，在此基础上重点探索了晶界对石墨烯电学、热学和等离激元特性的影响。取得的主要结果如下:　　利用Pt基体碳溶解度适中的特点，发展了以Pt作为生长基体的“吸附-析出-吸附”CVD方法，突破了微米尺寸范围内石墨烯晶粒尺寸难以调控的难题，制备出晶粒尺寸均一、从200 nm到1μm可调的单层多晶石墨烯薄膜。此外，采用表面吸附CVD法，实现了石墨烯晶粒尺寸从微米级到毫米级的控制。在此基础上，深入系统地研究了晶界对石墨烯电学和热学性能的影响，发现石墨烯的热导率随晶粒尺寸的减小呈指数衰减，但与晶界取向无关，其界面热导为3.0-4.6×109 Wm-2K-1;而电导率随晶粒尺寸的减小缓慢减小，且强烈依赖于晶界取向。这些实验结果与文献中的理论预测结果很好吻合。研究还发现，相比于经典的半导体热电材料，随着晶粒尺寸的减小，石墨烯的电导率和热导率均衰减的更快。　　通过调控生长气氛实现了石墨烯生长和刻蚀的调控，发现石墨烯的形貌和边界在生长和刻蚀过程中会不断发生变化，表明石墨烯的结构主要受动力学而非成核所决定，进而制备出从锯齿形到扶手椅形边界的单晶石墨烯。在此基础上，首次从实验上观察到石墨烯的生长/刻蚀具有边界依赖性，其生长/刻蚀速度随其边界的倾角从0°到19°线性增加。密度泛函理论计算表明，石墨烯边界上的扭折位是石墨烯生长/刻蚀的活性位，其浓度与石墨烯边界的倾角呈线性关系，在19°时浓度最大，进而从理论上完美解释了石墨烯边界依赖的生长/刻蚀动力学行为。将该动力学行为与晶体生长动力学伍尔夫模型相结合，很好解释了石墨烯在生长和刻蚀过程中的边界和形貌演变，以及文献报道的CVD石墨烯大多具有锯齿形边界和生长速度慢的普遍实验现象。　　生长动力学研究还表明，石墨烯的生长和刻蚀是可逆过程，“刻蚀-再生长”可以有效去除结构缺陷。在上述工作基础上，提出了“生长-重复‘刻蚀-再生长”的CVD生长策略，同时实现了降低形核密度和修复结构缺陷的目的。采用该方法，不仅可以获得远比初始形核密度决定的晶粒尺寸大的单晶石墨烯，而且可有效去除石墨烯在CVD形核和生长中产生的缺陷，这些都是常规CVD方法无法实现的。通过三次重复“刻蚀-再生长”，制备出尺寸达3 mm的高质量单晶石墨烯，其采用背栅场效应晶体管结构测得的室温电子迁移率可达13，000 cm2V-1s-1，比常规CVD方法制得的单晶石墨烯在相同测试条件下的电子迁移率提高了近1倍。　　分别采用“生长-刻蚀”CVD法和“吸附-析出-吸附”CVD法，还制备了多种具有规则边界和形貌的石墨烯纳米结构（楔形结构、宽度连续变化的纳米带、不同间隙宽度的相邻石墨烯、不同边界取向的单晶石墨烯）和晶界汇聚的多晶石墨烯，并采用散射式近场光学显微镜研究了这些材料的等离激元性质。研究发现，石墨烯纳米带的尺寸、楔形结构的顶角角度和入射光波长对石墨烯等离激元模式具有显著影响;相邻石墨烯的等离激元在间隙宽度足够小时，其振幅大幅增强，且相位图发生约26°跳转;由于不同取向边界的载流子浓度不同，与扶手椅形边界相比，锯齿形边界显示出更宽的等离激元模式;等离激元在石墨烯晶界汇聚处会产生汇聚，为石墨烯在红外探测领域的应用奠定了基础。